摘要
了解蒙脱石在拉伸状态下的力学行为在地球科学、岩土力学等领域至关重要，但现有理论和方法难以在小间距范围内预测其水化力学性质及关键机理。通过编写施加应力-计算应变Perl语言脚本，进行不同水化量蒙脱石拉伸应力下的分子动力学计算模拟与应力-应变分析，确定其不同应力阶段的力学特性、相互作用机制和微观结构演化。结果表明：蒙脱石内层水化对极限应力和拉伸模量的弱化效应明显，且在水化初期弱化幅度会更大；体积水化膨胀主要源于晶格长度c的线性增长。Z方向的拉伸模量远小于平面内，即应力对表面Z方向的力学行为影响最大，达到极限拉应力后，会出现整层分离的破坏现象；内层是大部分形变的主要原因，并且支配着蒙脱石的拉伸力学性能；Z方向拉应力主要造成晶格长度c和晶格角β的增大，而在X和Y方向拉应力下主要发生β的减小和增大。层电荷密度越高，结合水膜越密实，形成的氢键数目越多，体积和晶格长度c越小，抗拉力学性能也越强。
正确理解黏土矿物的力学行为，在地球科
传统的黏土力学性质研究，主要通过理论和实验的手段进行。但是，目前的一些微结构力学理论还处于起步阶
岩土领域常用的计算机仿真方法，如有限元法和离散元法等，尽管可以较好地预测宏观属性，但在遇到小尺度岩土问题的求解，以及其他机理性问题时，会受到诸多限制，例如，这些方法难以预测膨胀黏土的水化力学行为。分子动力学（MD）方法可以较好地解决这些问
鉴于膨胀性黏土水化后，往往伴随着力学性质的改变，并且其与受力状态、自身成分以及水化量等因素密切相关。笔者通过编写施加应力-计算应变MD计算脚本，开展采用传统手段难以进行的不同水化量蒙脱石拉伸应力下的分子动力学计算模拟与应力-应变分析，结合微结构演化确定其不同应力阶段的力学特性和微观结构机理，并定量分析了水化量、加载方向、层电荷密度等重要因素的影响。
初始模型的建立和计算脚本的运行均在具有复杂体系建模优势和后处理优势的Materials Studio软件中进行。蒙脱石的基本结构单元，来自美国矿物学家晶体结构数据
（a） 模型构建过程
（b） 初始水化结构
（c） 晶格长度a、b、c，晶格角α、β、γ以及加载方向X、Y、Z示意图
图1 蒙脱石初始模型及结构参数示意图
Fig. 1 Initial model and structure parameters description of montmorillonite
首先，对初始模型进行几何优化，以更好地开展后续的水分子吸附及分子动力学模拟。其次，执行水分子插入脚本来实现内层中固定数目的水分子的吸附。接下来，使用正则NVT系综（粒子数、体积和温度恒定）来使系统保持在常温环境（298 K）。然后，进行等温等压NPT系综（粒子数、压力和温度恒定）下的MD平衡计算来实现充分的溶胀和最为稳定的状态。此时，体系的体积、密度和能量均能达到收敛平衡。并且，三维周期性边界条件被用来模拟近似无限堆叠的宏观黏土层结构。最后，继续进行更多数目的水分子的吸附与MD溶胀平衡，如此循环，来获得不同水化量的蒙脱石模型。由于在晶层溶胀阶段，黏土内层中大约形成1~3层水化
除了水化量的影响，蒙脱石自身的层电荷密度，也会严重影响其水化力学行为。层电荷密度是每单位(Si,Al)4O10的层间电荷数，能够直接反应黏土晶体的物理化学特征。通常情况下，蒙脱石八面体片层中的A
通过上述方法得到了水化蒙脱石的结构模型。而不同层电荷密度的蒙脱石模型，还需经历水分子的吸附、几何优化、NVT系综温度平衡以及NPT系综溶胀模拟，来获得不同的水化程度。计算过程中，NVT系综下的MD计算时间为500 ps，NPT系综下的MD计算则用1 ns来实现充分的溶胀，时间步长为0.5 fs（1 ns = 1
编写的施加应力-计算应变Perl语言脚本，会控制应力沿晶胞X、Y、Z中的某一方向施加拉应力（其他方向应力为零），然后对体系进行MD平衡，并测量体系中的应变。首先，它会导入一个施加应力序列（由用户输入）。这是以GPa为单位的应力列表，对应着一系列的MD计算周期，且在每个应力下（包括零应力下的初始平衡相），计算程序都会存在一个MD平衡阶段和一个MD生产阶段，分别由平衡步数和生产步数来控制（大小为1 000 000，时间步长为0.5 fs），以保证在每次施加应力后，体系均能达到充分的动力学平衡，并获得稳定、可靠的应变值。其次，在每个应力周期开始时，晶胞的尺寸和形状都会被重置到前一个周期的平均尺寸，这是为了通过停止晶胞振荡来加速平
细节的设置中，将最新开发的、专门针对黏土矿物及其水化物的CLAYFF力场嵌入MD计算脚本
输入参数方面，需要指定一个应力施加序列，来实现拉应力状态下的MD模拟。通过文献调
| ε= | (1) |
式中：G为度规张量
根据施加应力与测量应变之间的关系，还可以获得体系在某一应力状态下的弹性模
| (2) |
式中：cv为弹性模量；σv为施加的应力；εv为测量的应变。
不仅如此，在拉伸模拟过程中，还会每隔2 000步（1 ps）收集一次原子轨迹和结构数据。这样便可以获得蒙脱石在每一个应力状态下的动态平衡过程，从而为进一步分析其结构参数，包括体积、晶格长度、晶格角、氢键数目等，以及观察其变形破坏过程奠定基础。
编写的MD计算脚本会通过控制应力的方式，对不同水化程度的蒙脱石沿X、Y、Z中的某一方向施加拉伸应力，以获取相应的应力-应变曲线。分子尺度施加应力范围为0~3.0 GPa，主要目的为，研究在一定拉伸应力作用下，土木工程领域最主要的膨胀性黏土蒙脱石各向异性的水化力学性质，并获得最主要的拉伸破坏方向及破坏机理。
（a） Z方向拉应力
（b） X方向拉应力
（c） Y方向拉应力
图2 不同水化量蒙脱石在不同拉应力条件下体系中应变的变化情况
Fig. 2 Strain variation of montmorillonite with different hydration amounts under different tensile stress
图3 Z方向极限拉应力随水化量增加的演化情
Fig. 3 Evolution of ultimate tensile stress in Z direction with increasing hydratio
然而，在细节方面，它们的应变值随应力的变化情况却有着明显不同。最为显著的是，蒙脱石在法线Z方向的拉伸应变，远远大于平面内其他两个方向。这说明在拉伸应力状态下，层间水主要影响矿物表面法线方向的力学行为，即Z方向的拉伸模量和拉伸强度最小，并且水化程度越高，就会越早地出现大幅度的拉伸变形，以及黏土层间的分离破坏。为了探索Z方向的抗拉力学性能与水化量之间的关系，还求取了水化蒙脱石在该方向线弹性阶段的平均弹性模量。
图4 Z方向弹性模量随水化量增加的演化情
Fig. 4 Evolution of elastic modulus in Z direction with increasing hydratio
图5 体积和晶格参数随水化量增加的演化情
Fig. 5 Variation of volume and lattice parameters with increasing hydratio
注： （a） 体积和晶格长度的变化情况；（b） 基础层间距变化情况。
为了更好地对Z方向的应力-应变曲线进行分析，并获取其内在机理，不同应力状态下MD计算平衡后的输出结构被展示，来捕捉黏土-水体系中的相互作用机制和微观结构演化。
（a） 拉应力为0.1 GPa
（b） 拉应力为0.3 GPa
（c） 拉应力为0.5 GPa
（d） 拉应力为0.6 GPa
图6 水化蒙脱石在Z方向不同拉应力下的变形破坏过程
Fig. 6 Deformation and failure process of hydrated montmorillonite under different tensile stress in Z direction
| 应力/GPa | 氢键数 | 应力/GPa | 氢键数 |
|---|---|---|---|
| 0.1 | 644 | 0.4 | 591 |
| 0.2 | 621 | 0.5 | 488 |
| 0.3 | 612 | 0.6 | 429 |
这些微结构的分析工作，从细节剖析了蒙脱石拉伸力学行为的内在机理和变形破坏过程；蒙脱石水化后会发生明显的内层膨胀，晶格长度c的线性增长是其体积增大的主导原因；Z方向的极限应力和拉伸模量，与水化量呈负相关，即水化弱化了堆垛方向的抗拉性能，达到极限拉应力后，会出现整层分离的破坏现象；黏土片层有着较强的刚度，作为较软的组分，内层是大部分变形的主要原因，并且支配着蒙脱石的力学性能；内层空间拉长后的几何效应，结合水膜密实度的降低（层间空隙的形成和扩展），硅-水相互作用区和水化结构网络的拉伸破坏，以及氢键数目的减少是蒙脱石抗拉力学性能减弱的本质机理。
对于水化后的蒙脱石，不同加载方向也会对其力学行为有着重要影响。蒙脱石在Z方向的拉伸应变远大于平面内，并且其应变变化近似多项式的形式，而平面X和Y方向则接近线性。因此，Z方向在实际工况中也更容易发生拉伸变形，拉伸强度也更低。相较于水化蒙脱石（Nw=240）在Z方向0.5 GPa时便接近屈服破坏，X和Y方向在高达3.0 GPa的拉伸应力下，却仍然只产生非常有限的应变变化，分别为0.054和0.038，弹性模量分别为56 GPa和78 GPa。蒙脱石在平面内这两个方向的弹性模量非常大，与Chen
为了进一步对Z方向和平面X、Y方向拉应力作用下的力学特性进行解释和说明，一些重要的结构参数被提取，包括体积V，晶格长度a、b和c以及晶格角α、β和γ。
（a） 体积和晶格长度随Z方向拉应力的变化情况
（b） 晶格角随Z方向拉应力的变化情况
（c） 体积和晶格长度随X方向拉应力的变化情况
（d） 晶格角随X方向拉应力的变化情况
（e） 体积和晶格长度随Y方向拉应力的变化情况
（f） 晶格角随Y方向拉应力的变化情况
图7 水化蒙脱石的体积和晶格参数随拉应力的变化情况
Fig. 7 Variation of volume and lattice parameters for hydrated montmorillonite with tensile stress
可见，Z方向拉应力主要造成体积和晶格长度c的非线性增长，以及晶格角β的大幅度增大；而在平面X和Y方向拉应力下，则主要发生晶格角β的大幅减小和增大；蒙脱石在不同水化和拉应力状态下，会发生不同程度的结构参数改变。
除了上述两个因素，蒙脱石自身的层电荷密度不仅会影响其水化行为，也会改变其在应力加载下的力学性能。虽然实验和模拟方法中已有一些关于层电荷密度对蒙脱石水化膨胀影响的研究，但目前仍缺少对其水化力学性质作用机理的了解。为此，
（a） L-MMT
（b） M-MMT
（c） H-MMT
图8 三种层电荷密度的水化蒙脱石在Z方向不同拉应力下的应变变化情况
Fig. 8 Strain variation of hydrated montmorillonite with three different layer charge densities under different tensile stress in Z direction
可以看出，整体上，随着拉应力的增加，体系中应变值的大小都在不断增大。并且，相较于较为接近线性的干燥状态（Nw=0），水化黏土的拉伸现象更明显，也更不稳定。相同应力下，水化量越高，拉伸应变值越大，且这一现象在高应力下会更为明显。说明内层水化程度的加深，会导致蒙脱石Z方向抵抗拉伸荷载的能力变弱，其进入屈服破坏阶段的极限应力值也越小。然而，在细节方面，3种层电荷密度的蒙脱石，其应变随应力的变化情况，却有着明显不同。整体上，拉伸应变值的大小关系为L-MMT > M-MMT > H-MMT，即层电荷密度越高，拉伸应变值越小，抗拉力学性能越强，应力应变曲线受水化量的影响也越小。
通过观察3种层电荷密度的水化蒙脱石，在Z方向拉应力作用下的变形过程，也可以发现，L-MMT、M-MMT和H-MMT的内层拉伸现象依次减弱。并且，层电荷密度越高，晶层表面对水分子和钠离子的吸附作用越强，形成的氢键数目越多，内层也更难以发生拉伸变形；而层间阳离子的水化效应则相对变弱，形成的OSSCs更少，因而体积溶胀和基础层间距更小；此外，拉应力作用下形成的层间微孔会越少，结合水膜密集程度越高，抗拉力学性能也越强。
| 蒙脱石类型 | 晶胞体积/ | 晶格长度c/Å | 弹性模量/GPa | 氢键数 |
|---|---|---|---|---|
| L-MMT | 16 039 | 45.06 | 1.57 | 581 |
| M-MMT | 14 661 | 43.54 | 2.25 | 604 |
| H-MMT | 14 088 | 38.82 | 3.24 | 629 |
一些学者曾通过实验方法对不同层电荷密度蒙脱石的水化性能进行研究，并比较了MMT-1（层电荷密度为0.342）和MMT-2（层电荷密度为0.439），两种层电荷密度的钠基蒙脱石溶胀能力的差异见
| 蒙脱石类型 | 膨胀容/（mL/g） | 膨胀指数（mL/（2 g）） |
|---|---|---|
| MMT-1 | 88 | 40 |
| MMT-2 | 79 | 30 |
上述工作从分子尺度揭示了蒙脱石在不同水化量、拉应力状态、层电荷密度下的基本力学性质及内在结构机理。实际工程中，应控制水化量尽可能小以提升抗拉性能，并预防蒙脱石在动态荷载作用下的强度衰减；也应重点关注内层Z方向的力学行为和相互作用机制，采取必要的物理化学手段（钝化剂等）来改变黏土的表面结构，增强层间憎水性和增加氢键数目；最后，可以结合本工作中结构参数的演化规律对蒙脱石在不同条件下的形变特征进行判断，来更好地预测土体或者软岩的结构力学性质，评估其对工程建筑物的适应性，从而“对症下药”采取合理的措施，来提升其力学性能和工程行为。
通过编写施加应力-计算应变脚本和嵌入CLAYFF力场开展了采用过去方法难以实现的水化蒙脱石在拉伸应力状态下的分子动力学模拟研究，确定了其不同应力阶段的力学特性、相互作用机制和微观结构演化，得到以下主要结论：
1）蒙脱石内层水化对力学性能的弱化效应明显，包括极限拉应力和拉伸模量，且在水化初期弱化幅度会更大；体积水化膨胀主要源于晶格长度c的线性增长；这些力学和结构参数随水化量的变化情况，与已有的研究结果相一致。
2）蒙脱石的力学性质各向异性明显，Z方向的拉伸模量远小于平面内，并且其应变变化近似多项式的形式，而平面X和Y方向则接近线性；应力对表面Z方向的力学行为影响最大，达到极限应力后，会出现整层分离的破坏现象。
3）黏土层有着较强的刚度，作为较软的组分，内层是大部分形变的主要原因，并支配着蒙脱石的拉伸力学性能；Z方向拉应力主要造成体积和晶格长度c的非线性增长，以及晶格角β的增大，而在X和Y方向拉应力下，则主要发生β的减小和增大。
4）层电荷密度越高，结合水膜越密实，形成的氢键数目越多，体积和晶格长度c越小，抗拉力学性能越强，也更难以屈服破坏。实际工程中应控制水化量尽可能小，并采取有效措施增强层间憎水性和Z方向的抗拉性能，实现岩土灾害宏（微）观防治；也应结合结构参数的演化规律，对水化蒙脱石在不同条件下的结构力学进行判断，为土体性质及工程适应性评价奠定基础。
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