当NaClO投量分别为0.5、1.0、2.0、3.0、5.0 mg/L时，针杆藻光合作用活性随时间的变化如图 1所示。从图中可明显看出，随着NaClO投量(≤3 mg/L)的增加，各光合作用参数值的降解速率均随之加快，而投量为5 mg/L对针杆藻光合作用活性的降解速率与3 mg/L的已无明显差异。

图1

图 1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响(pH=7.00±0.05) Fig. 1 Effects of NaClO dosages on photosynthetic activity of Synedra sp.

如图 1(a)~(c)所示，当NaClO投量为2.0 mg/L时，反应2 min后针杆藻光能的利用效率ɑ和最大相对电子传递速率rETR_max两个参数值均迅速降为0，且其降解主要发生在最初的1 min内；反应5 min后光量子产量Y值也下降至0，且其下降主要在最初的2 min内。这说明2.0 mg/L的NaClO能在短时间内迅速抑制针杆藻的光合系统，抑制可能从破坏PSII系统电子传递链开始。

如图 1(d)所示，在NaClO的投加量小于1 mg/L条件下，60 min反应时间内叶绿素a无明显降解；当投量≥2.0 mg/L时，随着投加量的增加，叶绿素a的降解速率逐渐增加，并且在0~10 min时间内，叶绿素a值降解最为显著，30 min以后趋于平缓；并且图中可见当NaClO的投量为3.0和5.0 mg/L时，叶绿素a的降解效果已无明显差异，增大投加量不能明显提高其降解率。而郭建伟^[20]的研究发现，当NaClO的投加量在3.75 mg/L时，铜绿微囊藻的叶绿素a在最初的1 min内降解效果最为显著。在本次试验中，当NaClO的投加量为3 mg/L时30 min后叶绿素a的降解率为86.6%，而在相同投加量下的NaClO对铜绿微囊藻的叶绿素a降解率在30 min时仅为21.79% ^[21]，故NaClO对针杆藻的叶绿素a降解率虽然反应初期较为缓慢，但后期的降解效果明显好于铜绿微囊藻。欧桦瑟等^[6]提出了氯化灭活铜绿微囊藻过程的三个步骤的假说，即：氧化剂渗透-内部降解-细胞结构解体。由于硅藻的细胞壁由外层二氧化硅和内层果胶质组成，而蓝藻的细胞壁则由外层纤维素和内层果胶质组成，因此，细胞壁组成及结构的差异导致NaClO能更快速地破坏并渗透进入铜绿微囊藻细胞，而与其胞内物质发生化学反应。另一方面，由于铜绿微囊藻属原核生物，无核膜和叶绿体，其类囊体(膜上含有光合色素和电子传递链组分，为光合反应中心)分散在细胞质中；而针杆藻为真核生物，有核膜和叶绿体，其类囊体集中位于一个巨大轴生的叶绿体内。因此，类囊体的相对集中，使得相同的反应条件下NaClO对针杆藻中叶绿素a的破坏程度更大。

由图 1(a)和(b)比较看来，NaClO对Y、ɑ和rETR_max值的降解主要发生在2 min内，而对叶绿素a的降解主要发生在10 min内，叶绿素a的降解要明显滞后。这可能是因为NaClO需要依次渗透进入硅藻细胞、叶绿体、类囊体才能与叶绿素a发生反应或是NaClO直接与细胞解体后释放的叶绿素a发生反应。因此，对叶绿体的破坏要先于叶绿素a，而对叶绿体的破坏即可直接抑制针杆藻的光合系统。

但是，Ma等^[7]试验表明，氯化损坏铜绿微囊藻的细胞膜，并导致细胞内物质，如：毒素、K⁺, 叶绿素a的释放。因此，NaClO灭活硅藻可能会造成细胞的解体，引起胞内有机物的释放，危及饮用水安全。

2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献

由2.1.1节中可知，藻的光合活性Y值和叶绿素a值随时间递减，并且其降解趋势呈现拟一级反应动力学的特征。

图 2和表 1显示，NaClO投加量对针杆藻的降解影响是比较大的。当NaClO投加量为0.5 mg/L时，Y值和叶绿素a值的降解速率常数k分别为0.026和0.007 min^-1，而投加量增加到3.0 mg/L时，k分别为0.967和0.167 min^-1，影响非常大。

图2

图 2 不同加氯量对反应速率常数k的影响 Fig. 2 Effects of various chlorine dosages on reaction rate constant k

表 1

表 1 不同NaClO投加量降解针杆藻的光合活性参数拟合结果 Table 1 Fitting parameters of kinetics models on degradation of Synedra sp. Under various chlorine dosages 表(a) Table (a) Y/(mg·L-1) -k值 相关系数R2 0.5 0.026 0.9958 1.0 0.185 0.9969 2.0 0.926 0.9143 3.0 0.967 0.9602 5.0 1.42 0.9649 表(b) Table (b) 叶绿素a值/(mg·L-1) -k值 相关系数R2 0.5 0.007 0.9034 1.0 0.027 0.9048 2.0 0.106 0.9329 3.0 0.167 0.9989 5.0 0.168 0.9804

表 1 不同NaClO投加量降解针杆藻的光合活性参数拟合结果 Table 1 Fitting parameters of kinetics models on degradation of Synedra sp. Under various chlorine dosages

不同Y值和叶绿素a值时，ln (c_t/c₀)与反应时间t之间呈线性关系，如图 2所示。其相关系数≥0.903 4，可以认为NaClO降解针杆藻的反应是拟一级动力学反应，用下面的公式来表达反应类型：

$\ln {{c}_{\text{t}}}=\ln {{c}_{0}}-kt$

(2)

式中：c_t为各参数的初始值；c₀为各参数值；t为反应时间。

由图 3可更明显的看出，针杆藻的降解速率随NaClO投加量的增加而增加，但是k值的增加幅度在逐渐减小，特别是当投加量为5.0 mg/L时，其对叶绿素a的降解速率几乎与3.0 mg/L投加量的相同，说明降解的程度已经趋于饱和，因此从经济性的角度考虑认为，NaClO降解针杆藻的最佳投加量为3.0 mg/L。

图3

图 3 不同加氯量对反应速率常数k的影响 Fig. 3 Effects of various chlorine dosages on reaction rate constant k

2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献

NaClO在不同pH条件下(pH=5、7、9)对针杆藻灭活效果的影响如图 4所示。针杆藻在不同pH条件下的灭活速率依次为：pH=5> pH=7pH=9。这主要是因为20℃时，当pH=9.5时，在水溶液中NaClO以ClO^-的形式存在；当pH=7.5时，以ClO^-及HClO各占50%的形式存在，而当pH=5.0时，以HClO的形式存在。一方面，由于硅藻表面带负电荷^[23]，因此，分子态的HClO更接近硅藻表面并渗透进入细胞。另一方面，HClO的氧化还原电位远高于离子态的ClO^-。因此，NaClO在酸性条件下更能发挥对硅藻的灭活作用。

图4

图 4 不同pH下NaClO对针杆藻灭活效果的影响 Fig. 4 Effects of different pH on growth curvature of Synedra sp

2.2 KMnO₄对针杆藻的灭活研究跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献

2.2.1 KMnO₄投加量对针杆藻灭活效果的影响跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献

当KMnO₄投量分别为0.5、1.0、1.5、2.0、3.0、5.0 mg/L时，针杆藻光合作用活性随时间的变化如图 5所示。从图 5(a)~(c)中可明显看出，KMnO₄对光合作用参数光量子产量Y值和光能利用率ɑ值均无明显降解效果；而最大光合速率rETR_max值的变化趋势与NaClO降解过程中该值的变化一致，在最初2 min内电子传递速率迅速降低，说明KMnO₄只抑制了电子的传递，减缓了针杆藻的光合系统PSII阶段，但是并没有从根本上对针杆藻的光合作用能力进行破坏。

图5

图 5 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响(pH=7.00±0.05) Fig. 5 Effects of KMnO4 dosages on growth curvature of Synedra sp.

如图 5(d)所示，在KMnO₄几种投量条件下，60 min反应时间内叶绿素a均无明显降解，而KMnO₄氧化是优先损坏藻细胞内的色素^[14]，故可能是KMnO₄较难渗透进入针杆藻的叶绿体，因此不易实现对叶绿素a的降解，对光合系统抑制不明显。并且当KMnO₄的投加量≥1.5 mg/L时，水质呈红色，经过1.5 h没有褪色，可见较大的投加量会影响出水水质。因此，从整体上看，在pH=7时投加KMnO₄对针杆藻的活性影响不大。

而Fan等^[24]研究指出，高锰酸钾能有效降解微囊藻，并且在1~3 mg/L范围内能保持藻细胞结构完整^[25]，明显优于对硅藻的灭活效果，可能是因为蓝藻和硅藻的细胞壁组成与结构的差异。在本研究中明显观察到氯化对针杆藻的灭活效果要优于高锰酸钾对其的氧化作用，Fan等^[26]对蓝藻的处理研究也报道了类似的意见。

2.2.2 KMnO₄在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献

KMnO₄在不同pH条件下(pH=5、7、9)对针杆藻灭活效果的影响如图 6所示。针杆藻在不同pH条件下的灭活速率依次为：pH=5> pH=7> pH=9。这主要是因为KMnO₄在酸性和碱性条件下其反应式不同，在酸性条件下其标准氧化还原电位为E₀=1.51 V，Mn能由+7价降低到+2价，而在中性和碱性条件下，其氧化还原电位低得多，分别只有E₀=0.588 V和E₀=0.564 V^[27]，Mn各自只能降低到+4和+6价，说明其氧化性的顺序为酸性>>中性>碱性。

图6

图 6 不同pH下KMnO4对藻降解参数随反应时间的影响 Fig. 6 Effects of different pH on growth curvature of Synedra sp.

如图 6(a-c)所示，即使是pH=5时，在60 min后，其Y值也只降低到了0.4，降解率仅为37.5%。并且如图 6(d)中所示，3种pH条件下叶绿素a在60 min内都没有明显的降解趋势。因此，从整体上看，KMnO₄对针杆藻没有明显的灭活效果。

3 结论跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献跳转到：本文顶部跳转到：本文顶部　1 材料和方法　    1.1 试验材料和试剂　    1.2 试验方法　    1.3 分析方法　2 结果和讨论　    2.1 NaClO对针杆藻的灭活特性研究　        2.1.1 NaClO投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.1.2 NaClO对针杆藻的降解动力学　        2.1.3 NaClO在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　    2.2 KMnO4对针杆藻的灭活研究　        2.2.1 KMnO4投加量对针杆藻灭活效果的影响　        2.2.2 KMnO4在不同pH条件下对针杆藻灭活效果的影响　3 结论　参考文献

1) NaClO对针杆藻的灭活效果显著，其降解过程符合拟一级反应动力学，投加量为3 mg/L时就能达到很好的灭活效果。但是氯化会破坏细胞结构，使细胞分解，引起藻内有机物的释放，在后续试验研究中，可以探讨胞内有机物释放对饮用水安全的影响。

2)酸性条件下NaClO能更好的发挥其氧化降解的作用。

3) KMnO₄在投加量≤5mg/L时对针杆藻的灭活效果不明显；更高剂量下可能会对针杆藻的灭活效果更明显，但是会影响出水水质。

4)酸性和碱性条件下KMnO₄对针杆藻都没有明显的灭活效果。

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