2. 哈尔滨工业大学 航天科学与力学系, 哈尔滨 150001;
3. 重庆大学 航空航天学院, 重庆 400044
2. Department of Astronautical Science and Mechanics, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001, P. R. China;
3. College of Aerospace Engineering, Chongqing University, Chongqing 400044, P. R. China
表面褶皱现象在自然界中广泛存在,特殊的表面微形貌可以赋予材料不同的功能[1-3],因此如何构筑复杂的表面形貌具有十分重要的理论与实际应用价值。近年来,研究人员通过表面失稳、化学刻蚀、光诱导的高分子交联技术、纳米压印、等离子体处理等手段构筑材料表面微结构[4-8]。其中,表面失稳以其形貌和尺度易于调控、构筑方法简易、成本低廉和大量潜在应用等优点受到学者青睐[9-11]。
对薄膜-基底双层体系的表面失稳形貌构筑,迄今已展开了大量的研究工作,形成了一系列较为成熟的理论指导。对平面薄膜-基底系统,Li等[12]给出了薄膜临界失稳应变εfc和波长λfc的解析表达式,分别为:
$ \varepsilon_{\mathrm{f}}^{\mathrm{c}}=\frac{1}{4}\left(\frac{\mu_{\mathrm{f}}}{3 \mu_{\mathrm{s}}}\right)^{-2 / 3}, $ | (1) |
$ \lambda_{\mathrm{f}}^{\mathrm{c}}=2 \pi h\left(\frac{\mu_{\mathrm{f}}}{3 \mu_{\mathrm{s}}}\right)^{1 / 3}, $ | (2) |
式中,μf和μs分别为薄膜和基底的剪切模量,h为薄膜厚度,薄膜和基底的泊松比均取为0.5。在此基础上,Cai等[13]探讨了微小曲率对平面薄膜临界失稳载荷和波长的影响,并给出了修正后的值为
$ \varepsilon_{\mathrm{f}}^{\mathrm{c}}=\frac{1}{4}\left(\frac{\mu_{\mathrm{f}}}{3 \mu_{\mathrm{s}}}\right)^{-2 / 3}\left(1+\varOmega^{2}\right) , $ | (3) |
$ \lambda_{\mathrm{f}}^{\mathrm{c}}=2 \pi h\left(\frac{\mu_{\mathrm{f}}}{3 \mu_{\mathrm{s}}}\right)^{1 / 3}\left(1-\varOmega^{2}\right), $ | (4) |
式中Ω为与曲率相关的量,可表示为:
$ \varOmega=\sqrt{3} \frac{h}{R}\left(\frac{\mu_{\mathrm{f}}}{3 \mu_{\mathrm{s}}}\right)^{2 / 3} $ | (5) |
式中R为薄膜的初始曲率半径。
除理论分析外,Xie等[14]通过有限元方法建立了平面薄膜表面失稳模型,讨论了薄膜-基底模量比和薄膜厚度对表面失稳形貌的影响,并分析了多层结构的失稳演化过程,发现薄膜失稳具有多种模态。此外,基于聚二甲基硅氧烷(polydimethylsiloxane,PDMS)材料,利用失稳进行表面形貌制备的实验研究也见诸报道[15]。其中薄膜制备的主要原理是在紫外和臭氧(UVO)共同作用下,PDMS表面发生氧化,从而使其表面形成一层由硅氧化物组成的多相硬化层[16]。对由硬化薄膜层和软基底组成的系统,当面内压缩应变达到一定值时,即会产生表面失稳。例如,通过格栅形金属遮光罩形成刚度周期性变化的薄膜,可以形成五种典型的失稳形貌[17]。Shao等[18]通过预拉伸条形PDMS,然后在UVO环境下进行表面硬化处理,释放预拉伸载荷后得到规则的正弦失稳形貌。在利用PDMS材料倒模复制失稳形貌的基础上,沿零曲率方向重复预拉伸、表面硬化处理和载荷释放等过程,可得到多级表面失稳形貌。
目前,大部分薄膜-基底系统的表面失稳研究都基于平面薄膜[19-23],对具有复杂表面结构的薄膜失稳研究非常有限。而自然界中物体表面一般是非平面的,研究非平面薄膜的表面失稳有利于加深对薄膜-基底体系表面失稳过程的理解,同时具有很大的应用潜力。笔者针对具有正弦表面结构的硬膜-软基底系统,利用有限元和实验方法研究其表面失稳过程,分析和探讨了正弦结构幅值/波长比、薄膜-基底模量比、薄膜厚度以及预拉伸变形等参数对表面失稳形貌的影响。
1 有限元分析 1.1 有限元模型考虑平面应变状态下图 1所示的具有周期性正弦表面结构的膜-基系统。建立笛卡儿坐标系Oxy,原点O位于基底的左侧下端面,x和y轴分别沿水平和竖直方向。膜-基系统沿水平方向的初始长度为L0,基底的平均厚度为H0,正弦结构的幅值为A,正弦表面结构的波长为λ0,薄膜厚度为h且远小于H0。基底和薄膜均为不可压缩的neo-Hookean材料,在初始状态下,薄膜和基底为同一材料,剪切模量均为μs。表面失稳形貌构筑过程的有限元模拟步骤包括:1)将系统沿着x轴方向拉伸到初始长度的(1+ξ)倍并保持;2)改变薄膜部分的剪切模量为μf,此时薄膜内部的应力几乎为零;3)释放两端的载荷使系统自由回缩,由于薄膜与基底间的失配应力,引起膜-基系统的表面失稳。
有限元模拟中,假设基底和薄膜之间为理想黏接。正弦表面结构的波长λ0=10 mm且保持不变,模型初始长度L0=2λ0,基底平均厚度H0=λ0/4。模型左侧边界的x方向位移和底部边界y方向位移固定,右侧边界受到外载作用,薄膜上表面处于应力自由状态。通过ABAQUS软件中的生死单元技术(model change method)实现表面薄膜剪切模量的改变。由于硬膜-软基底系统的表面失稳主要发生在薄膜层,因此在划分网格时,薄膜和界面处基底部分采用较密的网格,在基底底部则适当的减少网格量。在本文的有限元模型中,所采用的单元为八节点平面应变杂交单元(CPE8RH),验证精度收敛性后,总单元数为30 000左右。由于膜-基系统表面发生屈曲时会产生较大的变形,将利用伪动态解法来求解[24, 25]。该方法通过在平衡方程中加入阻尼力,可以较好的处理后屈曲发生过程中的非线性问题,有效描述薄膜失稳的演化过程。
1.2 数值结果和讨论采用系统回缩到初始长度L0时的失稳波长λ来表征膜-基系统的表面失稳形貌,主要考察正弦表面结构的波峰和波谷处的失稳波长。此外,在数值模拟中通过改变薄膜-基底的模量比、薄膜厚度、预拉伸变形量和正弦结构幅值等参数,讨论相关参数对失稳波长的影响。
1.2.1 薄膜-基底模量比的影响图 2(a)给出当A=0.25 mm,h=0.05 mm,ξ=0.2时,波峰和波谷处的失稳波长随薄膜-基底模量比改变时的变化规律。其中η=μf/μs,取值范围为10≤η≤100。图中蓝色圆点和红色六边形点分别表示由有限元模拟得到的波峰和波谷处的失稳波长,虚线为对应结果的拟合曲线,其解析表达式分别为:λ=0.209 11η0.25(波峰处)和λ=0.165 59η0.28(波谷处)。由图 2(a)可知,随着薄膜-基底模量比的增大,波峰与波谷处的失稳波长均逐渐增大。对于任意给定的薄膜-基底模量比,波峰处的失稳波长大于波谷的失稳波长。两位置间失稳波长的差值如图 2(b)所示。可以看到,随着薄膜-基底模量比的增大,波峰与波谷间的失稳波长差值基本保持不变。表明薄膜-基底模量比对波峰与波谷处表面薄膜失稳波长的影响一致。
此外,有限元模拟发现当η≤15时,膜-基系统会出现局部表面失稳现象,得到非周期性的复杂表面失稳形貌,这与平面薄膜-基底系统的表面失稳现象相似[26]。这里主要关注周期性的表面失稳形貌及其失稳波长,因此在讨论其他参数影响时,取薄膜-基底模量比η=80以避免引起局部表面失稳。
1.2.2 预拉伸变形量的影响选定变量A=0.25 mm,h=0.05 mm,η=80,预拉伸变形量在0.15≤ξ≤0.35范围内取值,正弦表面结构波峰和波谷处的失稳波长及两位置间失稳波长差值的变化分别如图 3(a)和图 3(b)所示。图中结果表明预拉伸变形量的增加会导致波峰和波谷处失稳波长的减小,而两位置间的失稳波长差值则轻微增大。波峰和波谷处失稳波长的变化近似符合线性规律,可分别用线性拟合函数λ=-0.90ξ+0.81(波峰处)和λ=-1.08ξ+0.77(波谷处)表示,(如图 3(a)中虚线所示)。
为研究薄膜厚度对失稳波长的影响,取A=0.25 mm,η=80,ξ=0.2以及0.05 mm≤h≤0.1 mm。相应的有限元模拟结果见图 4(a)和图 4(b)。从图 4(a)可以看出,波峰和波谷处的失稳波长均随着薄膜厚度的增加而增加,且变化规律可近似用线性拟合函数表示,即λ=12.87h(波峰处)和λ=11.60h(波谷处)。此外,波峰与波谷间的失稳波长差值也随着薄膜厚度的增加而增大,但变化不明显,如图 4(b)所示。
当h=0.25 mm,η=80,ξ=0.2时,正弦表面结构波峰和波谷处的失稳波长随正弦表面结构幅值的变化如图 5(a)所示,其中正弦表面结构幅值的变化范围为0≤A≤1 mm。图中可以看出,随着正弦表面结构幅值的增大,波峰处的失稳波长呈整体增大的趋势,而波谷处的失稳波长呈整体减小的趋势。两者都不随正弦表面结构幅值的改变而单调变化。两位置间的失稳波长差值随正弦表面结构幅值的改变发生显著变化,且表现出随正弦表面结构幅值增加而近似线性增大的规律。该规律可用拟合函数Δλ=0.36A表示,见图 5(b)。另外注意到,当正弦表面结构幅值大于一定值时,如A≥0.8 mm,在波峰处将不发生表面失稳,相应的失稳波长差值也未给出。
从上述有限元结果可以看出,波峰与波谷处的失稳波长差值Δλ主要取决于幅值A,而对其他因素的影响不敏感,如图 2~5所示。如果可以确定平面薄膜-基底系统(即A=0)的失稳波长,再结合Δλ,即可估算波峰和波谷处的失稳波长。对于平面薄膜-基底系统,根据公式(1)进行修正,其失稳波长λ与薄膜-基底模量比、预拉伸变形量和薄膜厚度可用如下经验公式近似表示:
$ \lambda=k h(\xi+c) \eta^{b} 。$ | (6) |
式中:k,b,c均为常数,需利用有限元模拟结果予以确定。首先确定参数b,选定变量h=0.05 mm,ξ=0.2,薄膜-基底模量比在[10, 100]内取值,有限元模拟得到的失稳波长如图 6(a)中的数据点所示。依据公式(6)的形式进行曲线拟合,可以得到b=0.26。此基础上,确定参数k和c。选定变量h=0.05 mm,η=80,预拉伸变形量的变化范围为0.15≤ξ≤0.35,数值模拟得到的失稳波长如图 6(b)中的数据点所示。通过线性拟合可得c=-0.725,k=-8.10。为验证公式(6)的准确性,选定ξ=0.2,η=80,改变薄膜厚度,相应的失稳波长如图 7中数据点所示,图 7中同时给出按公式(6)计算得到的失稳波长。比较两者可知,公式(6)给出的失稳波长值具有比较可靠的准确性。对所研究的具有正弦表面结构的薄膜-基底系统(即A≠0),若假设波峰和波谷处失稳波长的平均值近似等于相应平面薄膜-基底系统的失稳波长,则利用公式(6)和失稳波长差值与正弦表面结构幅值的线性关系(如图 5(b)所示),可以估算出正弦表面结构波峰和波谷处的失稳波长。
前述有限元分析表明,利用不同的参数组合可以对薄膜表面失稳形貌进行调控。此外,通过赋予波峰和波谷区域薄膜不同的性质,如剪切模量和厚度,也能改变薄膜的表面失稳形貌。图 8显示了当λ0=10 mm,A=0.5 mm,h=0.05 mm,ξ=0.2时,波峰和波谷区域薄膜取不同剪切模量引起的表面失稳形貌。在本文中考虑了4种情况:1)μb∶μt∶μs=50∶500∶1;2)μb∶μt∶μs=1∶20∶1;3)μb∶μt∶μs=200∶20∶1;4)μb∶μt∶μs=20∶1∶1。μb和μt分别为波谷和波峰处薄膜的剪切模量,基底的剪切模量保持不变且μs=1.0 MPa[15]。由图 8(a)和(c)可知,当μb≠μt>μs时,正弦薄膜表面出现类似双波长正余弦条纹的形貌[15]。而且某区域剪切模量越大,该区域产生的失稳波长越长,这与图 2中均匀薄膜(μb=μt>μs)的结果一致。但由于波峰与波谷处薄膜的剪切模量不同,两位置间的失稳波长差值也有很大的差异。这与均匀薄膜时薄膜剪切模量几乎不影响失稳波长差值不同。因此,通过控制薄膜不同区域的剪切模量,可实现对局部失稳波长和区域间失稳波长差值的调控。特别是当μt>μb=μs或μb>μt=μs时,仅有波峰或波谷区域产生表面失稳,如图 8(b)和(d)所示。
与调节剪切模量类似,改变薄膜不同区域处的厚度也能改变薄膜的表面失稳形貌,实现对失稳波长和失稳波长差值的调控,如图 9所示。此时λ0=10 mm,A=0.5 mm,η=50,ξ=0.2,考虑4种薄膜厚度组合:(a)hb=0.05 mm,ht=0,(b)hb=0.05 mm,ht=0.02 mm,(c)hb=0,ht=0.05 mm,(d)hb=0.02 mm,ht=0.05 mm。hb和ht分别为表面波谷和波峰区域的薄膜厚度。当hb≠ht时,正弦薄膜表面同样出现类似双波长正余弦条纹的形貌,如图 9(b)和(d)所示。而且表面薄膜越厚的区域,失稳波长越长,波峰与波谷间的失稳波长差值也与不同区域的薄膜厚度相关。特别当表面薄膜厚度为0时,该区域将不会发生表面失稳,如图 9(a)和(c)所示。
本文的有限元分析表明,对硬膜-软基底系统,可以通过正弦结构幅值/波长比、薄膜-基底模量比、薄膜厚度和预拉伸变形等参数以及制备非均匀薄膜对系统表面失稳形貌进行调控。为验证有限元模拟结果,进行了利用表面失稳构筑特殊表面微形貌的实验。
2.2 表面失稳形貌调控的实验验证实验以道康宁公司生产的硅橡胶-PDMS184为原材料。主要仪器包括行星搅拌机(型号AR-100,日本THINKY公司)、干燥箱(型号DHG-9075A,上海一恒科学仪器有限公司)、UV表面照射装置(型号BZZ250G-T,汇沃科技有限公司)和扫描电子显微镜(型号7610F,日本电子株式会社)等。
首先使用模具制作具有正弦表面结构的PDMS样品,试样的面内尺寸约为5 mm×5 cm,厚度约为0.25 mm,如图 10所示。为获得硬膜-软基底复合结构,实验采用UVO化学方法对PDMS样品表面进行硬化处理,薄膜的弹性模量和厚度通过UVO处理时间控制。此外,为使波峰和波谷区域的薄膜性质不同,薄膜表面硬化处理分2次进行。实验过程与Park等[27]的方法类似,如图 11所示,主要步骤包括:1)采用自制加载设备,对PDMS试样施加一定比例的预拉伸;2)在预拉伸的试样表面波峰处覆盖遮光胶带,如图 11(b)所示,置于UVO环境中进行第一次表面硬化处理,处理时间为T1;3)取出试样,把遮光胶带由波峰移至波谷,将试样重新置于UVO环境中进行第二次表面处理,持续时间为T2;4)取出试样,释放施加于试件的预拉伸载荷,使试样在自由载荷情况下发生表面失稳。实验制备了2种试样:样品1的波谷位置辐照时间为T1=30 min,波峰位置辐照时间T2=120 min;样品2的波谷位置辐照时间为T1=120 min,波峰位置辐照时间T2=30 min。
利用场发射扫描电镜观测样品表面失稳形貌并测量波峰和波谷处的失稳波长,不同辐照时长的样品表面失稳形貌如图 12所示。其中样品1波谷处失稳波长为29.813 μm,波峰处失稳波长为124.219 μm,如图 12(a)和(b)所示。样品2波谷处失稳波长为97.031 μm,波峰处失稳波长为37.688 μm,如图 12(c)和(d)所示。由于硬化处理时间越长,薄膜的剪切模量和厚度越高。样品1对应图 8中算例(a)和图 9中算例(d),样品2对应图 8中算例(c)和图 9中算例(b)。比较可知,实验结果与有限元模拟结果定性吻合。即薄膜剪切模量和厚度越高(硬化处理时间越长),失稳波长越长,而且改变不同区域的辐照时间,可以有效调控波峰与波谷区域失稳波长的差值。因此,实验结果验证了所提出的有限元模型和结果的正确性,同时该实验工艺对于实际构筑特殊表面微形貌具有一定的参考价值。另外必须指出:由于实验中薄膜的弹性模量和厚度同时受辐照时间影响,且难以精确测量,无法为数值模拟提供准确的参数。现阶段实验结果仅能定性地验证数值模拟结果,实现定量验证还需进一步的系统研究。
通过有限元数值模拟,研究了正弦表面结构薄膜-基底系统在面内压缩载荷作用下的失稳形貌演化规律。利用薄膜表面失稳原理,在硅橡胶表面实验构筑了特殊的表面形貌。主要的结论如下:
1) 有限元模拟结果表明薄膜-基底模量比、薄膜厚度、预拉伸变形和正弦结构波幅/波长比都会对薄膜的失稳形貌产生影响。其中薄膜-基底模量比和薄膜厚度增大,或预拉伸变形减小,整体失稳波长增大,但波峰与波谷间的失稳波长差值几乎不变。而增加正弦结构波幅/波长比能显著增加失稳波长差值。
2) 给出了平面薄膜-基底系统最终表面失稳波长的经验公式:λ=-8.10h(ξ-0.725)η0.26,以及正弦表面结构薄膜-基底系统中波峰与波谷间的失稳波长差值的经验公式:Δλ=0.36A。由此可以对正弦表面结构薄膜-基底系统中波峰与波谷处的失稳波长进行理论估算。
3) 根据有限元结果提出了利用非均匀薄膜调控表面失稳形貌的方案,并进行了实验验证,实验结果与数值结果定性吻合。同时,实验工艺提供了一种可用于构筑特殊表面微形貌的简便方法。
研究成果有助于理解自然界中某些特殊表面形貌的形成机理,在物理、仿生以及超疏水材料等领域具有广泛的应用前景。
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