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主 编：王时龙
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国际标准刊号：ISSN 1000-582X
国内统一刊号：CN 50-1044/N
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| 结构和价态调控的Ce-MOFs及其衍生物吸附水中氟离子的机理 |
| 投稿时间：2022-08-04 修订日期：2023-09-13 |
| 关键词:氟离子 Ce-MOFs 配位不饱和 价态 沉淀 |
| 基金项目:中央高校高新技术研究培育项目（300102281201）、中国博士后科学基金（2021M692510）、陕西省基金项目（2020JM-264）、陕西省自然科学基础研究计划项目（2021JQ-222）、陕西省高校科协青年人才托举计划（20200413）。 |
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| 摘要: |
| 严控饮水氟浓度，可以有效降低人体罹患氟骨症和氟牙症的风险。近年来，铈基吸附材料在解决氟污染问题中表现优异，而铈盐与有机酸反应生成的铈基金属有机框架材料（Ce-MOFs）或其衍生物，能有效去除水中的氟离子。硝酸铈铵（Ce(NH4)2(NO3)6）和均苯三甲酸（H3BTC）在不同反应时长下生成了Ce-MOFs CeT1及其衍生物CeT2，更换H3BTC为对苯二甲酸（H2BDC），反应生成两种Ce-MOFs，CeD1和CeD2。利用XRD、BET、SEM、XPS和FTIR对材料的结构、比表面积、元素含量和组成基团，进行系统的表征；通过控制吸附时间、溶质初始浓度、溶液pH值和竞争离子种类研究四种材料的吸附性能；对实验数据进行吸附动力学模型和吸附等温模型拟合，探究吸附机理。表征结果显示，CeT1为高度配位不饱和的Ce(Ⅳ)-MOFs，CeD1为比表面积最大（1003.10 m2/g）的Ce(Ⅳ)-MOFs，而CeT2和CeD2则同为Ce(Ⅲ)占比较高的吸附材料。吸附实验中，CeT1、CeT2、CeD1和CeD2的最大吸附容量分别为99.38 mg/g、142.45 mg/g、60.45 mg/g和124.55 mg/g，CeT1、CeT2和CeD2符合假二级动力学模型，CeD1符合假一级动力学模型。四种材料对氟离子的吸附机理主要为静电吸引、离子交换和沉淀。其中，CeT1的不饱和配位可提供吸附位点进行离子交换和静电吸引，CeD1的大比表面积增加了污染物与材料的碰撞几率，而CeT2和CeD2中含有的Ce(Ⅲ)，可通过形成溶度积常数极小的CeF3（Ksp=8×10-16），以沉淀作用固定氟离子。实验探究了四种材料的特点与吸附性能之间的关系，为Ce-MOFs及其衍生物的制备与优选提供参考。 |
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