取向硅钢是一种具有高斯织构的3%Si-Fe软磁材料，也称冷轧变压器钢，主要应用于制造各种电动机、发电机和变压器铁芯，在电力、机械、电子工业中发挥着不可替代的重要作用^[1]。取向硅钢具有沿轧制方向上的高磁导率和低铁损的特性，这与其{110}<001>晶粒取向度或{110}<001>位向偏移角密切相关^[2]。虽然析出物数量及分布状态对取向硅钢B₈和P_17/50直接影响不大，但对形成{110}<001>织构的二次再结晶的发展影响却很大。在取向硅钢中，第二相粒子的作用是在脱碳退火的过程中通过钉扎作用抑制初次再结晶晶粒长大；在高温退火时保证基体再结晶晶粒能有效地解钉，促进{110}<001>位向的二次晶核吞并其周围以{111}<112>位向为主的小的初次晶粒而发生异常长大，从而获得优良的磁性。制造取向硅钢常用的抑制剂为MnS和AlN^[3-5]，在生产过程中，由于不同抑制剂的析出行为不同，需要采用不同的处理工艺获得足够数量、弥散分布的纳米级抑制剂以提高最终产品的性能。研究表明^[6-8]，MnS在板坯加热过程中完全固溶，经热轧后在冷却的过程中以细小弥散状态析出，MnS发生Ostwald效应的临界温度为850~870 ℃，需要控制热处理温度在其固溶温度之上，一般为1 350~1 370 ℃；而AlN在钢水凝固过程中开始析出，由于析出物尺寸偏大达不到抑制剂尺寸要求，故需采用板坯再加热工艺使较大尺寸的AlN粒子能重新固溶于钢中，然后，在常化过程中弥散析出。另外，还有部分低温析出物(Al、Si) N会在热轧卷取时析出。

近年来，为降低板坯加热温度，提高抑制剂强度，改善取向电工钢的磁性，人们主要围绕抑制剂的高温固溶和引入方式开展了大量的研究。薄板坯连铸连轧生产低温取向硅钢虽然拥有能耗低、成材率高等特点，但其热装温度不能保证在抑制剂的析出温度之上，会导致初次再结晶时抑制剂抑制能力不足，一般需要通过后添加抑制剂或者渗氮等方法来改善，所以，该工艺并未得到大规模工业化使用。文中针对这一现象，讨论了模拟常规热轧和薄板坯连铸连轧(CSP)生产的低温取向硅钢中析出物的形貌、组成、尺寸和数量分布情况，并结合钢热轧组织的均匀性和平均晶粒尺寸进行比较论证，为实际生产提供参考。

试验用钢采用100 kg真空感应炉熔炼，冶炼过程温度控制约为1 640 ℃。冶炼好的钢样一炉采用传统板坯连铸工艺，然后进行后续加热及常规热轧处理；另一炉则直接采用CSP工艺。常规热轧工艺中，铸坯再加热采用100%氮气氛，钢锭入炉温度为508 ℃，出炉温度为1 085 ℃，轧制过程分为3次，终轧温度为938 ℃、卷取温度为557 ℃，热轧板厚2.6 mm。CSP工艺与传统板坯连铸工艺相比，其连铸过程冷却强度大，铸坯凝固速度快，铸坯厚度远小于传统连铸坯厚度，且薄板坯经均热炉加热至1 150 ℃后，无需粗轧，直接轧制成与常规热轧工艺相同厚度的热轧带卷。2种试样各元素含量基本相同，成分如表 1所示，其中1#为常规热轧工艺生产的低温取向硅钢，2#为CSP工艺生产的低温取向硅钢。

表 1(Table 1)

表 1 不同工艺钢样元素含量(质量分数/%) Table 1 Content of elements in steel samples under different processes (mass fraction/%) 成分 C Si Mn S Als N Sn Cu 1# 0.053 3.230 0.099 0.007 0.027 0.008 0.045 0.031 2# 0.072 3.220 0.096 0.011 0.027 0.008 0.048 0.031

表 1 不同工艺钢样元素含量(质量分数/%) Table 1 Content of elements in steel samples under different processes (mass fraction/%)

实验采用透射电镜(TEM)观察碳膜萃取复型法提取的夹杂物，并结合能谱仪(EDS)分析其组成。萃取复型法是在已制备好的金相试样表面直接蒸发沉积碳膜制成，基本操作过程为：将镶嵌好的试样磨制抛光，再经6%的硝酸酒精溶液进行深浸蚀，直至晶界清晰可见为止。然后在高真空的环境中对金相试样表面进行喷碳处理，随后脱取碳膜，将带有夹杂物和析出物的碳膜用支持铜网捞起来，用TEM/EDS来观察并界定萃取出的夹杂物及析出物。

采用Sirion200型场发射扫描电镜(FE-SEM)观察金相试样上的夹杂物，每个试样在5 000倍条件下连续观察20个视场并拍摄图片，然后经图像分析软件(Image-Pro Plus)统计出夹杂物的平均尺寸和单位面积个数(即面积密度)。

采用金相显微镜观察热轧板垂直于轧制方向面上的组织分布情况。将试样镶嵌并进行研磨和抛光处理后，采用10%硝酸酒精腐蚀时间为6 s，使钢样组织凸显出来以便于后续的观察和统计。在观察过程中，将观察面分为中心区域和边缘区域2个部分，观察中心区域晶粒分布的均匀性，并用截线法统计边缘的晶粒数和平均晶粒尺寸。

影响取向硅钢性能的主要因素为：化学成分、铸坯再加热温度和二次再结晶温度。在取向硅钢中，化学元素Mn、Al、Cu等与溶解在钢中的S、N等元素具有一定的亲和力，形成的化合物以析出物的形式残留在钢中，这些析出物在退火过程中能抑制初次晶粒长大。有研究表明，添加少量的Cu能提高MnS显著析出的温度约50 ℃以上。Cu₂S在钢中细小弥散分布，其析出形式受Mn含量的影响，能降低二次再结晶温度，控制好冷轧和后续退火条件可获得高比例的高斯织构组分，有利于提高取向硅钢磁性能。Sn作为一种晶界偏析元素，能在第二相质点MnS和AlN与基体的界面处偏聚，阻碍它们的Ostwald长大，使其更细小、弥散, 增强对晶粒正常长大的抑制力。保证取向硅钢质量的关键是针对不同的化学成分采用合适的生产工艺，从而达到对钢中夹杂物和抑制剂的类型、含量(或数量)、尺寸、分布、形貌及其析出过程的控制。

采用TEM观察碳膜上的夹杂物形貌，并结合EDS分析各试样中夹杂物或析出物的成分及含量的结果如图 1(a)、(b)、(c)、(d)所示。不同工艺生产的低温取向硅钢热轧板中夹杂物基本为纳米级，只有个别大于1 μm，且都均匀分布在碳膜上，其形貌大部分为规则的球形或者椭球形，只有少量不规则的块状夹杂。结合EDS分析结果可以得出，析出物组成主要为氧化物(SiO₂)、硫化物(MnS、Cu₂S)、氮化物(AlN、Si₃N₄)及其相互复合的复杂化合物；其中微米级析出物主要是SiO₂、MnS、Cu₂S和AlN的复合物；而在纳米级析出物中，氧化物所占比例很少，单个硫化物或者氮化物也比较少，其主要为MnS、Cu₂S、AlN和Si₃N₄的复合物，复合形式如图 1(e)所示，为硫化物外包氮化物。

图 1(Figure 1)

图 1 不同工艺生产的低温取向硅钢热轧板中析出物的形貌与组成 Figure 1 Morphologies and compositions of precipitations in low temperature grain-oriented silicon steel under different processes

试样中氧化物夹杂的来源主要是加铝脱氧及硅合金化过程中形成的化合物，其中大部分大尺寸的夹杂会通过钢渣吸收而去除，少部分小尺寸的SiO₂会残留在钢液中，在后续浇铸过程中进一步析出或长大。研究表明^[9]，这些氧化物易成为硫化物、氮化物的形核核心，其尺寸越小所形成的复合夹杂物形状就越规则，尺寸也越小。

钢中的MnS一般在钢液凝固过程中析出。随着温度的降低，钢液中S的溶解度逐渐减小，由于凝固前沿局部溶质元素的偏析及受形核核心的诱导，钢中的Mn容易与S结合形成MnS析出，或以氧化物为核心，形成外包MnS的SiO₂的微米级复合夹杂物。在取向硅钢生产过程中，一般要求钢中的MnS在铸坯再加热时完全固溶，然后在热轧过程中再以细小弥散状态析出，以获得更好的抑制能力。Cu₂S主要在热轧过程中析出，且析出温度较MnS低，其单独析出时尺寸较小，一般在几十纳米左右，能在钢基体中细小弥散分布，提高钢的磁性能。

取向硅钢中的AlN在钢水凝固过程中开始析出，析出物尺寸偏大，一般有几百纳米，尺寸较小的几十纳米的多在常化过程中析出。另外，部分低温析出物(Al、Si) N也会在热轧卷取时析出。AlN在钢中Al_s含量较高时还会与氧化物或者MnS复合析出。

采用FE-SEM结合Image-Pro Plus分别统计了钢中0.01~0.2 μm；0.2~0.5 μm；0.5~1 μm；1~5 μm析出物的数量及尺寸分布，结果如图 2和图 3所示。

图 2(Figure 2)

图 2 低温取向硅钢热轧板中析出物的数量 Figure 2 Number of precipitations in low temperature grain-oriented silicon steel

图 3(Figure 3)

图 3 低温取向硅钢热轧板中析出物的尺寸 Figure 3 Size of precipitations in low temperature grain-oriented silicon steel

图 2为2种工艺条件下热轧板中析出物的单位面积密度分布。由图可以看出，试样在0.01~0.2 μm范围内析出物个数最多，约占总个数的99%。在取向硅钢中，大颗粒夹杂物(尺寸大于50 μm)和显微夹杂物(尺寸为1~50 μm)主要影响钢的表面质量和使用性能，弥散分布在钢中的、尺寸小于1 μm的颗粒(特别是尺寸为几十到几百个纳米的抑制剂)即微细夹杂物对钢的磁性能影响较大^[10]。根据Zenner公式^[11]，晶界抑制力与夹杂物体积分数成正比，和平均半径均成反比。当抑制剂的尺寸愈小或抑制剂所占体积分数愈大，其钉扎晶界能力或晶粒长大抑制力就越强，对磁性能的影响也越大。因此，希望钢中的夹杂物能够细化，避免生成粗大夹杂。实验结果表明，2种工艺生产的热轧取向硅钢中，小尺寸范围内夹杂物偏多，大尺寸范围内较少，有利于改善取向硅钢磁性能。

图 3为2种工艺条件下热轧板中夹杂物不同范围内的平均尺寸。可以看出，在各个统计范围内，与常规热轧板相比，CSP工艺生产的热轧板中夹杂物面积密度均较小，其中，在小于0.5 μm范围内相差较大，而在大于0.5 μm范围内两者相差不大；在小于1 μm范围内两者平均尺寸相差不大，CSP试样大于1 μm时夹杂物平均尺寸较大。有研究表明，CSP工艺的优点为铸坯凝固和冷却速度快，元素偏析程度低，有助MnS和AlN的尺寸缩小及均匀分布，固溶温度降低，热轧析出的MnS和常化析出的AlN会更细小，抑制力更强^[12]。而实验结果与之相反，主要是因为，要生产高温无缺陷铸坯，就必须保证铸坯温度的均匀和抑制剂的固溶状态，使铸坯直接热装温度在1 150~1 200 ℃(即使铸坯在开轧以前始终保持在抑制剂析出温度以上，保持S化物和C、N化合物的固溶状态)，而实际生产中，CSP工艺采用的铸坯入炉温度为850~1 050 ℃，比普通热轧工艺低，铸坯在加热过程中不能保证第二相粒子如MnS、AlN等完全固溶(MnS一般为1 320 ℃，AlN一般为1 280 ℃)，因此，在热轧和常化处理过程中，只有部分抑制剂会细小弥散析出，故CSP工艺热轧板中夹杂物面积密度均较普通热轧板小，特别是在小尺寸范围内两者相差较大。铸坯入炉温度低，第二相粒子部分析出，在热轧冷却过程中原先析出的就会发生粗化，或者以残留在钢中的尺寸极小的氧化物夹杂为核心复合析出，故CSP工艺热轧板中大于1 μm夹杂物平均尺寸较普通热轧大^[13-15]。

CSP工艺最主要特点就是铸坯没有冷却后再高温加热的工序。要求采取相应的技术措施，以保证铸坯长、宽、厚3个方向上的均匀高温及非金属第二相与偏聚元素的固溶组织状态，而目前生产上还达不到。略低的铸坯均热温度直接导致热轧板中抑制剂能力相对不足，使退火过程中二次再结晶不完整，影响最终产品的磁性能。

采用10%硝酸酒精腐蚀后，在金相显微镜下观察不同工艺生产的2种热轧试样垂直于轧制方向面上的组织分布情况，分析显微组织及晶粒度的变化。将观察面分为中心区域和边缘区域2个部分，热轧组织如图 4所示。由图 4(a)、(b)可知，热轧板沿厚度方向上的组织边缘处一般为较细小的等轴晶粒，形状呈不规则的多边形结构；图 4(c)、(d)所示为中心处组织，一般为伸长的铁素体晶粒与较粗大的碳化物，有些晶界处还有析出的第二相质点。比较图 4(a)、(b)和图 4(c)、(d)得出，由于热轧过程中表面脱碳、部分相变以及沿厚度方向上的温度和受力不同，从而使热轧板在垂直于轧向横截面上组织分布具有很大的差别；其中，CSP工艺生产热轧板边缘晶粒尺寸为40.85 μm，常规热轧工艺为37.47 μm，两者中心组织均为变形晶粒，其尺寸相差不大；与常规热轧工艺相比，CSP工艺生产的热轧板边缘组织与中心组织更为接近，故CSP工艺试样组织相对比较均匀。

图 4(Figure 4)

图 4 不同工艺生产的低温取向硅钢热轧组织 Figure 4 Hot rolled texture in low temperature grain-oriented silicon steel under different processes

热轧组织板厚方向上的不均匀性主要是由于在热轧过程中，板坯表面温度低、变形量大、回复能力低、晶粒储能大，当达到极限时会发生动态再结晶和部分相变，从而形成等轴晶。而中心处温度相对较高，回复能力较强，在晶粒受压变形的同时产生回复，不会发生动态再结晶过程，故最终为形变组织。有研究表明^[16-17]，热轧织构沿厚度方向的不均匀性，对取向硅钢的二次再结晶有着重要的影响，特别是具有较强高斯织构组分的表面层。近年来一些研究者对普通取向硅钢(CGO)和高磁感取向硅钢(Hi-B)各阶段板内织构沿厚度方向的变化进行了研究，认为由于织构的继承性和记忆效应，最终成品获得Goss织构的关键是热轧板的次表面层有粗大再结晶状态的{110}<00l>取向晶粒层，并且中心层为形变织构^[18-19]。

CSP工艺相对常规热轧工艺试样组织沿板厚方向较均匀是因为CSP工艺生产的连铸坯厚度减小，连铸坯表面到中心的温度梯度变大，传热更快，柱状晶宽度小，轧制过程中受力也较普通热轧工艺均匀，而且CSP流程采用较低的加热温度，可以使铸坯内部和表面温度均匀，延缓均热过程中柱状晶的长大。因此，能获得尽量小的热轧初轧晶粒尺寸，这样有利于提高热轧过程中动态回复和动态再结晶的速度，减小了热轧板厚度方向上组织的不均匀性^[20-21]。此外，CSP工艺生产的热轧板中析出物与常规热轧板相比，数量少、尺寸大，对晶粒长大的抑制作用小，所以其边缘晶粒尺寸较大，又由于两者中心均为形变组织，晶粒尺寸相差不大，故CSP工艺试样组织相对比较均匀。由此可以得出，相对常规热轧工艺，CSP工艺不利于在后续处理工艺中发展完善的二次再结晶织构以获得良好的磁性能，这与前面研究的第二相粒子得出的结论相符合。

通过分析不同生产工艺对低温取向硅钢中第二相粒子及热轧板组织的影响得出如下结论：

1) 不同工艺生产的低温取向硅钢热轧板中析出物除了弥散分布的纳米级球形或椭球形的MnS、Cu₂S外，还观察到与MnS形貌相似的SiO₂、AlN、Si₃N₄及其复合在一起的复杂化合物。试样中微米级析出物主要是SiO₂、MnS、Cu₂S和AlN的复合物，而在纳米级析出物中，氧化物所占比例很少，单个硫化物或者氮化物也比较少，其主要为AlN、Si₃N₄、MnS、Cu₂S的复合物，且复合形式为硫化物外包氮化物。

2) 热轧板中夹杂物均是在(0.01~0.2) μm范围内个数最多，约占总个数的99%，而大于1 μm很少，只有约0.1%；与常规热轧板相比，CSP工艺生产的热轧板中夹杂物面积密度均较小，特别是在小于0.5 μm范围内两者相差较大；CSP试样大于1 μm夹杂物平均尺寸较大，在小于1 μm范围内两者平均尺寸相差不大。相对而言不利于后期退火过程中二次再结晶的完整，使得最终产品的磁性能得不到保证。

3) 热轧板在垂直于轧向横截面上组织分布具有很大的差别，其中CSP试样组织相对比较均匀，不利于在后续处理工艺中发展完善的二次再结晶织构以获得良好的磁性能。