2018, Vol. 41
2. 中国科学院15025420401重庆绿色智能技术研究院, 重庆 401122
2. Chongqing Institute of Green and Intelligent Technology, Chinese Academy of Sciences, Chongqing 401122, P. R. China
磷素是水体富营养化的主要限制性因子，也是三峡库区支流发生水华的重要营养元素。三峡库区消落带经历了周期性的淹水和落干，磷可从消落带土壤中释放出来，加重支流水体富营养化程度[1-3]。Wu等[4]调查了三峡库区消落带土壤的磷形态分布，估算出三峡库区消落带中可被生物直接利用的生物磷(Bio-P)沉积速率可达到2.14×104t/a，而其释放速率可达到0.16~2.75 t/a。
随着三峡库区水位周期性涨落，频繁的干湿交替会引起消落带土壤理化性质和环境条件的改变，从而影响到消落带土壤磷素赋存形态转化和迁移[5-6]。三峡库区消落带土壤磷的形态分布特征长期受到国内外的关注[7-9]，曹琳等[10]研究了经历完整反季节干湿交替周期后消落带土壤磷形态的变化，揭示了消落带土壤磷的源/汇转化趋势；刘娜等[11]对三峡水库腹心地带消落带土壤及土壤上层新生的沉积物磷形态进行分析，发现新生沉积物吸附磷的能力高于土壤；张彬等[12]研究发现，消落带土壤的活性磷(BAP)组分含量占比较高，对水体富营养化的潜在影响不容忽视。这些研究一定程度上分析了三峡库区消落带土壤磷形态分布特征，对了解三峡库区消落带土壤磷素转化和迁移具有重要意义。但是三峡库区水位在145~175 m之间涨落，库区消落带高差达到30 m，在水库低水位运行期，库区水位主要在145~155 m内频繁波动，偶尔也会在155 m以上水位运行，使得145，155 m消落带会在短时间内经历多频次干湿交替过程。因此，不同高程消落带在落干期干湿交替频次不同，可能会呈现出不同的磷形态分布特征，但目前尚未有对消落带不同高程土壤磷形态的研究。
笔者以三峡水库一级支流——澎溪河流域消落带土壤为研究对象，探讨不同高程消落带土壤的磷形态分布特征、土壤理化性质及两者之间的关系，以期揭示不同频次干湿交替对不同高程消落带土壤磷迁移和转化的影响，这对深入了解三峡库区水位涨落下消落带土壤磷释放风险有着重要意义。
1 材料与方法 1.1 区域概况澎溪河是三峡库区腹心第一大支流，流域面积约5 200 km2，消落带总面积55.50 km2，是三峡库区消落带面积最大的支流消落带，消落带土壤以水稻土、紫色土为主，缓坡消落带占60%。高程145~155 m之间的消落带面积为75.38 km2，占消落带总面积的21.60%；155~165 m之间的消落带面积为139.23 km2，占消落带总面积的39.90%；165~175 m之间的消落带面积为134.33 km2，占消落带总面积的38.49%[13]。
1.2 样品采集与处理沿澎溪河回水区末端至入河口共设置7个采样点位，依次为开县、渠口、养鹿、渠马、高阳、黄石和双江，记为S1、S2、S3、S4、S5、S6和S7，点位分布如图 1所示，具体点位位置如表 1所示。
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图 1 采样点示意图 Figure 1 The location of sampling sites |
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表 1 采样点位置 Table 1 The location of sampling sites |
于2016年8月在S1~S7点位分别采集180，165，155，145和140 m高程土壤，共计31个土壤样本，其中由于条件限制，未能采集S1~S3的140 m高程土壤以及S1的145 m高程土壤。不同高程消落带土壤所经历的淹水情况见表 2。使用洛阳铲采集145~180 m高程表层(0~20 cm)混合土样，使用蚌式采泥器采集140 m高程土壤，均置于塑料袋中，于当天运回实验室进行冷冻干燥、研磨过100目筛后，保存在封口袋中，置于冰箱冷冻存放。
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表 2 不同高程消落带土壤淹水情况 Table 2 Flooding situation in the soil at different altitudes of WLFZ |
土壤总磷(TP)、无机磷(IP)、有机磷(Or-P)采用Ruban等[14]欧洲标准测试委员会框架下发展的SMT分析方法。无机磷形态分级方法采用Chang等[15]提出的C-J化学连续提取法，将土壤无机磷分为可交换态磷(Ex-P)、铝结合磷(Al-P)、铁结合磷(Fe-P)、闭蓄态磷(O-P)以及钙结合磷(Ca-P)，具体提取步骤如图 2所示。
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图 2 C-J连续分级提取法 Figure 2 C-J sequential extraction procedure for phosphorus fractions in soils |
土壤有机质(OM)采用550℃烧失量法测定[16]，即在马弗炉550 ℃下烘烧4 h，损失量即为有机质含量，土壤pH采用电极法测定，水土比为1:2.5。
1.4 数据处理对7个点位31个土壤样本进行磷形态和理化性质的测定，数据分析采用Excel 2010、SPSS 19. 0及Origin 8.51软件。
本文中各种磷组分之间的关系如下所示，其中因Ex-P、Al-P、Fe-P容易释放到水体中，故被称为活性磷(Ac-P)[10]。
| $ \begin{array}{l} \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;{\rm{TP(土壤总磷) = IP(无机磷) + Or - P(有机磷);}}\\ {\rm{IP(无机磷) = Ex - P(可交换态磷) + Al - P(铝结合态磷) + Fe - P(铁结合态磷) + }}\\ \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;{\rm{O - P(闭蓄态磷) + Ca - P(钙结合态磷);}}\\ {\rm{Ac - P(活性磷) = Ex - P(可交换态磷) + Al - P(铝结合态磷) + Fe - P(铁结合态磷);}}\\ \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;{\rm{非活性磷 = }}\;{\rm{O - P(闭蓄态磷) + Ca - P(钙结合态磷);}}\\ \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;{\rm{TP(土壤总磷) = Ac - P(活性磷) + 非活性磷 + Or - P(有机磷)}}。\end{array} $ |
表 3为消落带土壤理化性质与磷含量测定结果。
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表 3 消落带土壤理化性质与磷含量 Table 3 Basic characteristics and phosphorus content of the soils in the WLFZ |
研究区域内土壤pH值为6.73~7.56，整体上消落带土壤pH呈弱碱性，且岸边土壤pH值小于不同高程消落带土壤和沉积物的pH值，这可能与澎溪河流域水体呈弱碱性有关[17]。
研究区域内土壤有机质OM含量为27.4~64.0 mg/g，均值为45.7 mg/g。岸边土壤、消落带165，155，145 m土壤和沉积物土壤OM平均值分别为39.2，49.1，48.5，47.2，46.2 mg/g，可以看出岸边土壤OM含量低于消落带土壤OM。其原因可能是消落带淹水以后，消落带内生长的植物逐渐腐败，在微生物的作用下植物残体成为新的有机质来源，使得消落带土壤有机质增加[18]。值得注意的是，不同高程消落带土壤OM含量表现为165 m＞155 m＞145 m，这可能是由于高程大的消落带土壤出露时间相对较长，且消落带出露期日照强，气温高，植物生长更茂盛，从而淹水以后植物腐败而形成的有机质更多，同时高程大的消落带受到外源污染的程度相对更高，因而其土壤OM含量也越高。
2.2 消落带土壤磷含量研究区域内不同高程土壤的总磷(TP)、无机磷(IP)和有机磷(Or-P)含量分布如图 3所示。
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图 3 流域内不同高程土壤磷含量均值 Figure 3 The average concentration of phosphorus in the soils at different altitudes of WLFZ |
由表 3和图 3可知，代表岸边土壤的180 m高程土壤总磷(TP)含量为305.90~986.78 mg/kg，均值为671.50 mg/kg。不同高程(145~165 m)消落带土壤总磷(TP)含量为448.98~873.30 mg/kg，均值为599.00 mg/kg。代表沉积物的140 m高程土壤TP含量为446.52~789.42 mg/kg，均值为598.85 mg/kg。从高程上看，土壤TP含量沿高程逐渐下降，岸边土壤TP含量高于消落带土壤和沉积物TP含量，但后两者的差别不大。
土壤无机磷(IP)主要是吸附在土壤颗粒上的正磷酸盐(H2PO4-或HPO42-)或与某些金属离子结合的磷[19]。不同高程消落带土壤IP含量为337.97~794.36 mg/kg，均值为472.15 mg/kg；岸边土壤无机磷(IP)含量为130.75~964.58 mg/kg，均值为562.96 mg/kg；沉积物土壤IP含量为394.71~550.13 mg/kg，均值为451.45 mg/kg。岸边土壤、不同高程消落带土壤以及沉积物中IP含量沿高程逐渐下降，在155 m高程以下土壤TP与IP含量达到相对稳定的状态。岸边土壤、消落带和沉积物土壤中IP占TP百分比均值分别为77.77%，78.25%和76.62%，说明流域内土壤TP主要以IP为主。
土壤有机磷(Or-P)主要是以磷脂、磷蛋白、核酸、磷酸糖膦酸盐等形式存在[20]。岸边土壤Or-P含量为44.41~135.68 mg/kg，均值为96.21 mg/kg，不同高程消落带土壤Or-P含量为74.01~199.82 mg/kg，均值为126.01 mg/kg，沉积物土壤Or-P含量为69.68~88.40 mg/kg，均值为76.62 mg/kg。岸边土壤、消落带和沉积物土壤中Or-P占TP百分比均值分别为20.05%，21.62%和22.32%，可以看到消落带土壤Or-P的绝对含量和相对含量均高于岸边土壤Or-P，其变化趋势与OM含量分布相似。有研究表明，土壤干燥再湿润过程会增加磷的释放，其中Or-P可占到释放磷素的56%~100%[21]。因此，较高的Or-P含量和占比增加了消落带土壤再次覆水时磷释放的风险。
2.3 消落带土壤无机磷形态分布特征笔者采用C-J法将无机磷形态分为可交换态磷(Ex-P)、铝结合磷(Al-P)、铁结合磷(Fe-P)、闭蓄态磷(O-P)以及钙结合磷(Ca-P)，测定结果如图 4所示。
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图 4 消落带土壤无机磷形态分布与含量 Figure 4 The concentrations and distribution of different phosphorus fractions in the soils at different altitudes of WLFZ |
可交换态磷(又称不稳定态磷，Ex-P)是一种极易溶解于水中的磷[22]。铝结合态磷(Al-P)是与Al的氧化物或氢氧化物结合的磷[23]，铁结合态磷(Fe-P)是与Fe的氧化物或氢氧化物结合的磷[24]，这两种形态磷在氧化还原电位、pH等环境条件改变时能转化成溶解性磷，释放到上覆水中。由于Ex-P、Al-P、Fe-P活性较强，容易释放到水体中，故又被称为活性磷Ac-P[10]。闭蓄态磷(O-P)是外层包裹着铁氧化物的还原性磷酸铁以及磷酸铝，O-P的形成与土壤物理风化和化学强度呈显著相关，具有明显的地质学意义[25]，在较强还原性条件下，外层的氧化铁可被还原成二价铁，从而溶解到水中被生物所利用。钙结合态磷(Ca-P)是难以被生物利用的磷形态，主要来源于自生磷灰石、沉积碳酸钙以及生物骨骼等磷矿物[26]。
由图 4可知，消落带土壤各无机磷形态含量表现为Ca-P＞O-P＞Fe-P＞Al-P＞Ex-P。其中165，155，145 m消落带土壤Ex-P的含量均值分别为4.68，3.92以及4.58 mg/kg，低于岸边土壤的8.05 mg/kg。165，155，145 m消落带土壤Al-P的含量均值分别为19.32，9.94以及14.85 mg/kg，明显低于岸边土壤的28.66 mg/kg，其中沉积物Al-P的含量均值为8.44 mg/kg，与155，145 m消落带土壤Al含量接近。165，155，145 m消落带土壤Fe-P的含量均值分别为26.85，17.96以及24.87 mg/kg，均小于岸边土壤的40.24 mg/kg，略大于沉积物土壤的17.39 mg/kg。消落带土壤Ac-P均值含量为42.33 mg/kg，远低于岸边土壤的76.95 mg/kg。不同高程消落带土壤中，165 m消落带土壤Ac-P含量为50.85 mg/kg，155和145 m消落带土壤Ac-P含量分别为31.82和44.30 mg/kg，可以看出，相比于岸边土壤，各高程消落带土壤Ac-P含量显著下降。值得注意的是，155 m消落带和145 m消落带土壤Ac-P含量均低于165 m消落带土壤的Ac-P含量。
相比于岸边土壤，消落带土壤淹水以后，土壤由好氧环境转为厌氧环境，氧化还原电位、DO降低，此时与三价铁结合的难溶解磷酸盐转化成易溶解二价铁磷酸盐，同时生成无定形Al胶体[23]，一部分Fe-P和Al-P释放到水体中，使得消落带土壤中Fe-P/Al-P的含量降低。而在夏季出露期，由于汛期雨水充沛，库区水位在145~155 m内波动，导致145和155 m消落带土壤在较短的时期内经历了相对频繁的干湿交替过程，145和155 m消落带土壤氧化还原电位、DO等环境条件会反复发生变化，从而导致Fe-P/Al-P的释放进一步加剧。同时，消落带土壤淹水以后，大量植物在微生物的作用下分解有机质产生大量低分子有机酸，有机酸会与Ca、Fe、Al等金属离子发生络合反应，使得Fe-P/Al-P溶解到上覆水中，促进土壤磷的释放[27]。相比于165消落带，145，155 m消落带在出露期会反复经历淹水过程，植物淹水后产生的有机酸增强了145，155 m消落带土壤磷的活性，使得145，155 m消落带土壤Ac-P的含量进一步降低。此外，消落带土壤在出露期由于蒸发作用失去水分，土壤间隙水中磷酸盐会向上迁移，集聚在土壤表层；再次覆水时，由于水分溶解氧充足，磷的释放量会成倍增加[28]，这也可能会导致145，155 m消落带土壤Ac-P含量低于165 m消落带。这些因素共同促进了消落带土壤中活性磷的释放，使得不同高程消落带上的磷形态呈现出不同的分布特征。
沉积物土壤中的Ac-P含量与145和155 m消落带土壤中的含量差异不大，原因可能是消落带土壤受到坡面侵蚀和波浪侵蚀，这种侵蚀带来的大量土粒进入水体形成泥沙，在上覆水的作用下，细颗粒逐渐向下运移[29]，泥沙逐渐迁移到145 m最低水位以下，导致沉积物土壤中的活性磷含量与消落带土壤中的含量无明显差异。
闭蓄态磷(O-P)和钙结合态磷(Ca-P)性质较稳定，统称为非活性磷。不同高程消落带土壤O-P含量为59.22~184.93 mg/kg，O-P占TP比值为7.15%~26.96%，均值为20.60%，岸边土壤和沉积物土壤O-P占TP比值分别为20.98%和23.8%。不同高程消落带土壤Ca-P含量为140.60~741.13 mg/kg，均值为307.90 mg/kg，其中Ca-P占TP百分比均值为50.15%，岸边土壤和沉积物土壤Ca-P占TP百分比均值分别为58.64%和50.15%。研究区域内Ca-P是土壤中主要的磷形态，这与徐德星等[19]和曹琳等[10]的研究结果一致。相比于Ex-P、Al-P和Fe-P，O-P和Ca-P各高程土壤之间含量差别不大，主要原因在于O-P和Ca-P性质较为稳定，外界环境很难达到其释放条件，故其含量分布差别不大。
2.4 消落带土壤磷形态与理化性质的相关性分析土壤磷形态与理化性质的相关性有利于深入了解土壤磷形态的分布特征，并且能反映出相关环境因素对土壤磷形态的影响，由于消落带土壤受到的环境影响较为显著，且对水体的磷素水平有直接的贡献，故对消落带土壤磷形态与理化性质进行相关性分析，结果如表 4所示。
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表 4 消落带土壤理化性质与磷形态相关性分析 Table 4 Correlation analysis between concentrations and physical-chemical characteristics in WLFZ soil |
消落带土壤TP与IP和Ca-P均呈极显著相关，且消落带土壤Ca-P占TP比值为50.15%，IP占TP比值为78.25%，说明Ca-P是IP的优势组分，IP是TP的优势组分，TP和IP含量的增加主要是来自Ca-P。Fe-P与Al-P呈显著相关，说明Fe-P与Al-P的来源可能相同。Ca-P与O-P呈极显著负相关，且Ca-P的含量大于O-P含量，说明Ca-P与O-P可能存在相互转化的关系。此外，Fe-P/Al-P与Ex-P、Ca-P不具有显著相关性，表明其含量相互独立，可能是不同形态磷来源不同所致。
消落带土壤TP、IP和Ca-P都与pH值表现出显著的负相关关系。当pH增加时，TP、IP和Ca-P均表现出减小的趋势，说明pH在一定程度上会影响土壤磷形态的含量。当pH升高，体系中OH-1可与磷酸盐阴离子发生交换，导致磷释放量增加[30]。消落带土壤OM与Or-P表现出极显著的相关性(r=0.678，P＜0.01，n=20)，张彬等[12]在研究三峡水库腹心地带，徐德星等[19]在研究三峡库区支流大宁河流域沉积物时均发现土壤OM与Or-P之间具有显著的相关性，这与本研究结果一致。原因在于有机质是Or-P的重要来源，有机质的含量以及分解速率在一定程度上会影响Or-P的分布。
3 结论1) 澎溪河流域内，165~145 m消落带土壤总磷(TP)含量为448.98~873.30 mg/kg，均值为599.00 mg/kg，消落带土壤TP含量沿高程逐渐下降，其中155，145 m消落带土壤TP含量与沉积物相近；消落带土壤磷形态以IP为主，占TP百分比均值为78.25%，IP含量沿高程上变化趋势与TP基本一致。
2) 消落带土壤各无机磷形态含量大小为Ca-P＞O-P＞Fe-P＞Al-P＞Ex-P；消落带土壤活性磷(Ac-P)含量明显低于岸边土壤，且155，145 m消落带土壤Ac-P含量低于165 m消落带土壤，与沉积物中Ac-P含量相近。干湿交替会显著降低消落带土壤中Ac-P的含量，而频繁地干湿交替则会进一步加剧Ac-P的流失。
3) 消落带土壤TP、IP和Ca-P均与pH值表现出显著的负相关关系，表明pH值对土壤磷形态的含量有着重要影响；OM与Or-P表现出极显著的相关性，表明有机质的输入在一定程度上会影响Or-P的含量。
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