2018, Vol. 41
2. 陕西省环境科学研究院, 西安 710061
2. Shaanxi Research Academy of Environmental Science, Xi'an 710061, P. R. China
近年来，中国许多城市源解析结果均显示燃煤排放是本区域大气污染的主要来源[1-3]。高强度的PM2.5排放不仅会降低区域的环境质量，并且长期处于这种环境中的所有生物体也会受到严重危害[4-15]，所以控制燃煤PM2.5排放已经成为中国政府及相关部门重点关注并急需解决的环境问题。
目前，国内有关PM2.5方面的研究工作主要集中在大气环境中PM2.5的时空分布，大气环境中PM2.5排放源清单建立、源排放特性分析等方面，上述研究大多建立在自建研究平台基础之上，而基于现场实测的涉及燃煤电厂主要类型锅炉的排放数据及研究成果还是很少。分析相关文献[16-19]，更多研究只涉及PM2.5排放方面(如质量浓度、数浓度、排放因子等)，这些研究工作相对中国燃煤锅炉大气细颗粒物排放清单建立的需求来说还远远不够，此外已有研究也尚未对PM2.5化学源组分开展充分的研究工作。
笔者根据稀释通道基本原理并借鉴美国及国内各大科研院设计的系列固定燃烧源颗粒物稀释采样系统，自主设计了燃煤锅炉PM2.5稀释采集系统，应用这套系统对陕西省关中地区多个燃煤电厂烟气出口中的颗粒物开展了大量实测工作并对采集样品做了实验室分析，目的在于全面获得主要类型燃煤锅炉PM2.5的质量浓度、数浓度、排放因子以及化学源组分排放情况，进而为中国新建燃煤电厂PM2.5控制技术的选择、已建燃煤电厂污染控制设施的改造决策、区域PM2.5控制政策的制定以及燃煤电厂PM2.5排放清单的完善提供更多的技术资料支撑和更为科学的参考依据。
1 材料与方法 1.1 研究对象基本概况测试电厂基本情况如表 1所示。
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表 1 测试电厂基本概况 Table 1 Basic situation of tested power plant |
测试期间，各电厂研究对象机组负荷≥80%，且长时间处于较为稳定状态；燃料及其构成基本不变；锅炉及除尘、脱硫等系统正常运行。
1.2 样品采集系统构建本研究自主设计的燃煤锅炉PM2.5稀释采集系统主要包括进气子系统、稀释子系统、采样子系统三大子系统，系统概图如图 1所示。
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图 1 燃煤锅炉PM2.5稀释采集系统 Figure 1 The dilution and collection system of PM2.5 for coal-fired boiler |
进气子系统主要包括等速采样嘴、旋风预切割器、采样枪、加热(保温)等部件或装置；稀释子系统主要包括空气压缩机、空气过滤器、空气干燥器、压缩空气加热装置、一级稀释器、二级稀释器、FPS-4000细颗粒采样仪(芬兰Dekati公司)等部件或装置；采样子系统主要包括ELPI+(电动低压冲击器，芬兰Dekati公司)、真空泵、笔记本电脑、颗粒物采集器(BGI PQ200环境级精细颗粒物采样器)等装置或部件。
等速采样嘴是保证烟气进入采样嘴的流速与烟道内采样点的烟气流速相等，从而确保烟气中颗粒物不被超采或少采。旋风切割器是为解决由于烟气中颗粒物浓度过高最终导致后续系统过载而专门设计的预除尘装置。加热(保温)装置可防止颗粒物在采样管道中出现热泳沉积和冷凝现象，通常加热温度略高于烟气温度。空气过滤器(过滤颗粒物)及干燥器(去除水分)均是为了保证进入稀释器中的气体干洁。一级稀释空气温度接近烟气温度，从而保证稀释后烟气不发生冷凝，二级稀释空气温度接近常温空气，从而保证稀释后烟气温度接近环境空气温度。FPS-4000细颗粒采样仪是为了保证烟气浓度被精准稀释，烟气温度、压力、流速被精准控制而专门设计的一套细颗粒物稀释系统。采样子系统采用多通道观测及采样，烟气经第1通道后进入ELPI+在线测试系统(理论流速1 L/min)，在这一系统中可以对不同层级颗粒物的质量浓度、数浓度、面积浓度、体积浓度进行在线观测；烟气经第2通道后进入颗粒物采集器(采样流速16.7 L/min)被滤膜拦截，该滤膜被送至实验室可进行称质量及组分分析。
1.3 样品分析方法1) PM2.5质量浓度/数浓度及粒径分析。
根据ELPI+对稀释后烟气中PM2.5在线质量浓度/数浓度统计结果及其多层级图谱来进行分析。ELPI+中PM2.5各分割直径段D50%为0.006~0.017 μm(1级)，0.017~0.030 μm(2级)，0.030~0.060 μm(3级)，0.060~0.108 μm(4级)，0.108~0.170 μm(5级)，0.170~0.260 μm(6级)，0.260~0.400 μm(7级)，0.400~0.640 μm(8级)，0.640~1.000 μm(9级)，1.000~1.600 μm(10级)，1.600~2.5 μm(11级)。
颗粒物粒径分布通常采用Dp-dM/dlogDp来表示，该方法是以质量浓度或数浓度对粒径对数取微分的方法来表示的。颗粒物质量浓度或数浓度的对数粒径分布频度根据式(1)和式(2)计算获得。
| ${\rm{d}}\mathit{M/}{\rm{d}}\log {D_{\rm{p}}} = \frac{{\Delta \mathit{M}}}{{\Delta \log {\mathit{D}_{\rm{p}}}}}, $ | (1) |
| ${\rm{d}}\mathit{N/}{\rm{d}}\log {D_{\rm{p}}} = \frac{{\Delta N}}{{\Delta \log {\mathit{D}_{\rm{p}}}}}, $ | (2) |
式中：Dp为颗粒物的空气动力学直径；ΔM为某粒径范围颗粒物的质量浓度，mg/Nm3；ΔN为某粒径范围颗粒物的数浓度，1/cm3；ΔlogDp为某粒径范围颗粒物的粒径上限与下限的对数差值。
2) PM2.5中水溶性离子分析。
采用Dionex-600型离子色谱仪分析石英滤膜样品中F-、Cl-、NO2-、Br-、NO3-、SO42-、Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+等11种水溶性离子成分。
3) PM2.5中无机元素分析。
采用Epsilon5高能偏振EDXRF谱仪分析特氟龙膜样品中Na、Mg、Al、Si、S、Cl、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Rb、Sb、Ba、Pb等21种无机元素。
1.4 颗粒物排放因子计算本研究中燃煤电厂颗粒物排放因子表示为消耗单位质量燃料排放的污染量。根据烟气中颗粒物浓度、烟气量及燃料消耗量，通过式(3)计算获得各电厂颗粒物的排放因子。
| ${E_{{\rm{PM}}}} = \frac{{{{10}^{ - 6}}{C_{{\rm{PM}}}}{\mathit{Q}_{\rm{N}}}}}{B}, $ | (3) |
式中：EPM为PM2.5、PM10及颗粒物的排放因子，kg/t；CPM为烟气中PM2.5、PM10及颗粒物的实测质量浓度，mg/m3；QN为标态干烟气量，m3/h；B为燃料消耗速率，t/h。
2 结果与讨论 2.1 PM2.5质量浓度表 2为PM2.5、PM10和颗粒物现场采样及计算相关信息表。图 2为测试电厂PM2.5、PM10和颗粒物的质量浓度柱状图。
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图 2 测试电厂PM2.5、PM10和颗粒物的质量浓度 Figure 2 The mass concentration of PM2.5, PM10 and particles of the tested power plants |
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表 2 PM2.5、PM10和颗粒物现场采样及计算相关信息 Table 2 The field sampling and calculating information of PM2.5, PM10 and particles |
由图 2可看出，A、C电厂PM2.5、PM10和颗粒物的质量浓度在4个测试电厂中均较低，B、D电厂均较高。B电厂颗粒物排放浓度较高的主要原因是该电厂脱销脱硫设施刚改造完毕尚未验收，但测试结果提示现有运行条件下颗粒物排放浓度还不能达到《关中地区重点行业大气污染物排放限值》(DB61/941—2014)中的排放限值(20 mg/m3)，尚需对其整个系统做优化调试和必要完善；D电厂颗粒物排放浓度不达标的主要原因是其燃料构成较为复杂(该电厂设立目的一是为本集团及周边企业提供电力，二是资源化利用本集团下属煤矿企业产生的固体废弃物)以及污控设施组合单一。此外，A、B、C、D电厂PM2.5占颗粒物比重分别为35.49%，6.92%，54.34%和11.77%，PM10占颗粒物比重分别为73.02%，58.86%，59.43%和36.36%，由此可看出，A、C电厂PM2.5和PM10占颗粒物比重均较大，B、D电厂PM2.5和PM10占颗粒物比重均较小，这表明A、C电厂相对B、D电厂来说，粒径较小颗粒物排放较多，粒径较大颗粒物排放较少，这与燃料种类、锅炉类型、除尘设施及其组合以及电厂管理水平等因素有着主要关联。
由图 3可知，A电厂PM2.5质量浓度呈单峰分布，峰值出现在1.764 μm积聚模态(accumulation mode，0.08~2.00 μm)[20]粒径段；B电厂PM2.5质量浓度呈单峰分布，峰值出现在1.110 μm积聚模态粒径段；C电厂PM2.5质量浓度呈双峰分布，峰值出现在0.384，1.110 μm 2个积聚模态粒径段；D电厂PM2.5质量浓度呈单峰分布，峰值出现在0.017μm爱根核模态(Aitken，＜0.080 μm)[20]粒径段。此外，4个电厂PM2.5在爱根核模态各粒径段的质量浓度总体较低且变化较为平缓，在积聚模态各粒径段的质量浓度总体较高且变化较为剧烈。
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图 3 测试电厂PM2.5质量浓度粒径分布特征 Figure 3 The size distribution characteristics of PM2.5 mass concentration in the tested power plants |
研究文献[21]认为，燃煤锅炉中爱根核模态颗粒物一般是由高温下排放的过饱和气态物质冷凝而成，而积聚模态细颗粒物主要通过爱根核模态颗粒物的碰并、凝聚、吸附等作用长大而成，或由挥发性组分凝结及气粒转化而成。此外，4个电厂排放的PM10质量浓度主要集中在0.231~7.342 μm这一积聚模态和粗离子模态(coarse particle mode，＞2.000 μm)[20]范围内，尤其是B、D电厂在这一区间的质量浓度显著高于其他两个电厂，这可能与运行参数不稳定(B电厂)、除尘装置总效率较低及燃料构成(D电厂)有关。
2.2 PM2.5数浓度从图 4可知，A电厂PM2.5数浓度呈双峰分布，峰值出现在0.017，0.073 μm 2个爱根核模态粒径段；B电厂PM2.5数浓度呈单峰分布，峰值出现在0.017 μm爱根核模态粒径段；C电厂PM2.5数浓度呈多峰分布，峰值出现在0.017，0.073，0.384和1.110 μm 2个爱根核模态和2个积聚模态粒径段；D电厂PM2.5数浓度呈多峰分布，峰值出现在0.017，0.073和0.231μm 2个爱根核模态和一个积聚模态粒径段。该图还表明A、C、D电厂PM2.5在爱根核模态和积聚模态的数浓度水平均较低(最高值依次为2.9×104，2.0×104，3.6×104个/cm3)且变化平缓，而B电厂在整个爱根核模态和积聚模态小粒径段(0.080 μm＜Dp＜0.231 μm)的数浓度水平(最高值4.0×105个/cm3，最低值8.2×104个/cm3)明显高于其他测试电厂(最高值相差约1个数量级)且在2个模态过渡段变化剧烈。
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图 4 测试电厂PM2.5数浓度粒径分布特征 Figure 4 The size distribution characteristics of PM2.5 number concentration in the tested power plants |
文献[22-23]认为，亚微米颗粒的形成主要由挥发的元素凝聚而成，一般可用汽化凝结机理来描述，该机理主要包括均相成核和异相凝结两个过程。均相成核是气体本身核化形成气溶胶粒子，主要形成纳米级粒子(＜50 nm)；异相凝结是饱和气体在粒子表面上的凝结过程，是超细颗粒物(＜100 nm)和亚微米颗粒物(＜1 μm)的重要形成机制。因此，A、C、D 3个电厂数浓度水平相近及与B电厂数浓度水平存在显著差异的根本原因应与燃煤特性(如燃煤挥发份产率，一般情况下褐煤挥发份为38%~65%，烟煤挥发份为10%~55%，无烟煤挥发份≤10%，该特性可直接影响可挥发和可凝结气态污染物的总量，进而影响爱根核模态和积聚模态颗粒物的数浓度水平)以及锅炉运行参数(如燃烧温度，不同燃烧温度会促使煤中不同沸点痕量元素部分或全部挥发成气态，而这些元素蒸汽在温度较低的炉膛尾部烟道中逐渐冷却，最终经过一系列物理化学变化富集在亚微米细微粒子表面[24]。燃烧温度不同也会影响到挥发份产率的大小，进而引起细微粒子数浓度的改变)密切相关。
此外，笔者还对PM2.5小粒径段(这里取PM1粒径段，即亚微米粒径段)和大粒径段颗粒物的质量浓度/数浓度占比做了计算，结果如表 3。
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表 3 PM2.5小粒径段与大粒径段颗粒物质量浓度/数浓度占比 Table 3 The mass and number concentration proportion of small and large particle size in PM2.5 |
从表 3可看出，各电厂PM2.5小粒径段颗粒物质量浓度占比大多均较低，但其对PM2.5数浓度贡献却很大(最小值＞95%)，大粒径段颗粒物则相反。文献[16]认为，颗粒物数浓度对人类健康有着重要影响并且能够更加全面表征固定污染源中颗粒物产污特性。所以，以上研究数据提示燃煤电厂及环境保护部门在关注燃煤锅炉颗粒物排放时不能仅仅只关注颗粒物质量浓度这个单一指标，而应采取切实手段减少燃煤锅炉排放中颗粒物的数浓度水平。另外，从表 3还可看出，煤粉炉PM1/PM2.5较大，占比范围为35.29%~51.35%，循环流化床锅炉PM1/PM2.5较小，占比范围为16.62%~21.47%，这主要是由于煤中成灰元素汽化温度(沸点)存在差异所致，如Ca、Mg元素沸点分别为1 484 ℃和1 090 ℃，高于循环流化床锅炉的运行温度(一般在900 ℃左右)，但低于煤粉炉的运行温度(一般在1 500 ℃左右)，Na、K元素沸点分别为883 ℃和759 ℃，完全低于循环流化床锅炉的运行温度(一般在900 ℃左右)，这种差异致使汽化元素总量在煤粉炉中一般多于循环流化床。由于亚微米颗粒多产生于挥发元素的凝聚过程，并可用汽化凝结机理来进行描述，所以可认为煤粉炉内汽化凝结机理是PM2.5中亚微米颗粒物形成的主导因素，循环流化床内矿物破碎与颗粒聚结机理是PM2.5中积聚模态大粒径段(1 μm＜Dp＜2 μm)颗粒物与粗粒子模态颗粒物形成的主导因素。
2.3 PM2.5化学源组分图 5和图 6表明：1)除Br-外，其他10种离子在各电厂排放PM2.5中均有不同程度检出；2)SO42-是各燃煤电厂排放PM2.5中最丰富的离子成分，各电厂SO42-质量浓度占离子质量总浓度的比重分别为58.08%，65.52%，63.24%，50.02%，这可能与A、B、C 3个电厂采用的脱硫方式(均为WFGD，该法会致使脱硫产物CaSO4或烟气中硫酸雾滴干燥后进入PM2.5中)，以及D电厂的脱硫效率较低(炉内喷钙脱硫效率低于WFGD法)有关；3)Na+和Ca2+位于各电厂排放PM2.5中离子质量浓度值的第2或第3位，Na+质量浓度高主要是由燃煤及其他矿物中Na的化合物(如钠长石(NaAlSi3O8)、食盐(氯化钠)、智石(硝酸钠)、纯碱(碳酸钠))经系列反应生成所致，A、B、C 3个电厂Ca2+质量浓度高的主要原因与其湿法脱硫副产物CaSO4有关，D电厂Ca2+质量浓度高应与其干法脱硫副产物CaSO4有关；4)其他离子的检出量很小，各电厂这些离子的质量浓度总值分别占全部离子质量浓度总值的比重分别为7.99%，10.64%，7.09%和15.28%；5)各电厂主要检出无机元素以Si、Al、Ca、Na、Fe、Na等地壳元素为主，其中，Si、Al、Ca、Fe等地壳元素多来源于矿石燃料，S主要来源于煤炭燃烧。
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图 5 各测试电厂稀释烟气(稀释比6)中PM2.5水溶性离子及质量浓度 Figure 5 The water soluble ions and mass concentration of PM2.5 in dilution flue gas (dilution ratio 6) of the tested power plants |
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图 6 各测试电厂稀释烟气(稀释比6)中PM2.5无机元素及质量浓度 Figure 6 The inorganic elements and mass concentration of PM2.5 in dilution flue gas (dilution ratio 6) of the tested plants |
基于实测数据，根据前述公式计算了各电厂PM2.5、PM10及颗粒物的排放因子，具体如表 4所示。
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表 4 各燃煤电厂颗粒物排放因子 Table 4 Particles emission factors in the coal-fired power plants |
本研究中燃煤电厂PM2.5、PM10和颗粒物的排放因子范围分别为0.001~0.028 kg/t，0.002~0.086 kg/t和0.003~0.236 kg/t，而表 4研究文献中PM2.5、PM10和颗粒物的排放因子范围分别为0.020~2.040 kg/t，0.021~4.860 kg/t和0.156~0.385 kg/t，本研究排放因子范围与表 4研究文献中排放因子部分范围重合，具有较好可比性。主要原因有：1)A电厂末端采用的除尘方式是湿电除尘器，而国内外许多实验均已证明其对细颗粒物的去除效果很好[25-27]，所以其PM2.5和PM10的排放因子水平很低；2)Ⅰ电厂额定蒸发量最小(75 t/h)、除尘方式为静电除尘，而文献[28]中认为排放因子与额定蒸发量和除尘设施密切相关(锅炉额定蒸发量越大，除尘器效率越高，排放因子越小)，所以I电厂PM2.5和PM10排放因子水平很高；3)E电厂在燃料中掺烧了20%的煤气，煤气燃烧形成的主要是细颗粒物，因此该电厂PM2.5和PM10的排放因子相对较高。如不包括A、I、E 3个电厂，本研究PM2.5、PM10和颗粒物的排放因子范围(0.001~0.028 kg/t，0.002~0.086 kg/t和0.003~0.236 kg/t)与表 4研究文献中的排放因子范围(0.020~0.186 kg/t，0.021~0.355 kg/t和0.156~0.385 kg/t)就更为接近。此外，还可看出，除尘设施组合越复杂、先进，排放因子一般就可能越小，如A电厂在除尘设施末端增加了先进的湿电除尘装置，其PM2.5和PM10排放因子就在所有电厂中最小，PM排放因子也很低，这主要是由于在大多情况下不同除尘设施对颗粒物均具有去除作用，而其区别仅在于各除尘设施作用的粒径段及去除效率有所不同而已。
3 结论1) 4个燃煤电厂PM2.5、PM10占颗粒物比重差异较大(PM2.5占比范围为6.92%~54.34%，PM10占比范围为36.36%~73.02%)，这主要与燃料种类、锅炉类型、除尘设施及其组合以及电厂管理水平等因素有关。
2) 4个燃煤电厂数浓度水平最高值差异较大，最大为4.0×105个/cm3，最小为2.0×104个/cm3，相差约1个数量级，这与燃煤特性以及锅炉运行参数密切相关。
3) 各燃煤电厂PM2.5小粒径段颗粒物质量浓度占比大多较低，但其对PM2.5数浓度贡献却很大(最小值＞95%)；大粒径段颗粒物则相反，其质量浓度占比大多较高，但对PM2.5数浓度贡献却很小(最大值＜5%)。
4) 煤粉炉PM1/PM2.5较大，占比范围为35.29%~51.35%，循环流化床锅炉PM1/PM2.5较小，占比范围为16.62%~21.47%。煤粉炉内汽化凝结机理是PM2.5中亚微米颗粒物形成的主导因素，循环流化床内矿物破碎机理与颗粒聚结机理是PM2.5中积聚模态大粒径段颗粒物与粗粒子模态颗粒物形成的主导因素。
5) SO42-是燃煤电厂排放PM2.5中最丰富的离子成分，各电厂SO42-占总离子质量浓度比重范围为50.02%~65.52%，Na+和Ca2+位于第2或第3位；各燃煤电厂主要检出无机元素以Si、Al、Ca、Na、Fe、Na等地壳元素为主。
6) 燃煤电厂PM2.5、PM10和颗粒物的排放因子范围分别为0.001~0.028 kg/t，0.002~0.086 kg/t和0.003~0.236 kg/t。一般情况，除尘设施组合越复杂先进，排放因子就可能越小。
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