2019, Vol. 42
b. 攀枝花学院 智能制造学院, 四川 攀枝花 617000
b. Faculty of Intelligent Manufacturing, Panzhihua University, Panzhihua 617000, Sichuan, P. R. China
活度是溶液重要的热力学性质，在冶金过程中有广泛的应用。对于高温冶金溶液，活度的实验测定十分困难。为解决这一问题，以及将二元系组元活度复合出多元系组元活度，α函数法[1]、周国治法[2-3]、新一代溶液模型[4]、MIVM(molecular interaction volume model)模型[5]等活度预测模型不断被提出，其中，MIVM模型在预测一些合金组元活度时表现有良好的效果[5-7]。
神经网络系统于20世纪40年代后出现，具有大规模并行处理、分布式信息存储及良好的自组织自学习能力等特点，在求解化工、冶金、机械等生产中的复杂工程问题时有强大的优势[8-12]。BP神经网络是一种多层前向型神经网络模型[13-14]，3层神经网络具有良好的函数逼近功能，结合遗传算法，能在给定区域寻优，也能预测网络下的最优值，所得结果更可靠、稳定[15]。MIVM模型是建立在统计热力学基础上的计算模型，可以用它预测合金溶液热力学性质，由于一些热力学数据的缺乏，模型中的瓶颈参数Bij，Bji(i-j、j-i分子对位能相互作用参数)求取困难，会制约模型的使用。但Bij，Bji和活度之间存在着复杂的非线性关系，而BP神经网络能完成这种非线性映射关系，据此笔者基于MIVM建立BP 3层神经网络模型，以溶液中组元的实验活度系数为输入值，用BP神经网络完成输出Bij，Bji的映射，结合遗传算法分析优选Bij，Bji，进一步预测合金溶液中组元活度。
1 基于MIVM的神经网络拓扑结构结合MIVM模型特点[16]建立如图 1所示的BP 3层神经网络拓扑结构。图 1中γ11，γ12，…，γu2为BP神经网络的输入值，对应于u组实验活度系数；Bij和Bji为BP神经网络的输出值，对应于MIVM模型中的Bij，Bji；ht(t=1, 2, …, l)为隐藏层节点阈值；bk(k=i, j)为输出层节点阈值；wst为输入层到隐藏层间的神经网络权值，wtk为隐藏层到输出层间的神经网络权值，其中隐藏层节点数由式(1)确定。
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图 1 BP神经网络的拓扑结构 Fig. 1 Topological Structure of BP Neural Network |
| $ {h_n} = \sqrt {{i_n} \times {o_n}} , $ | (1) |
式中：hn为隐含层节点数；in为输入层节点数；on为输出层节点数。
2 基于MIVM模型的BP神经网络优化算法模型MIVM模型计算较复杂，初始确定的神经网络模型很难满足输出结果的精度要求，为此采用遗传算法(genetic algorithms，GA)对神经网络模型进行优化。GA是模拟自然界遗传机制和生物进化论而成的一种并行随机搜索最优化方法，它以求解问题参数为依据设计染色体编码并构成种群，以适应度为目标准则，通过遗传中的选择、交叉和变异对种群进行进化迭代，从而得到问题优化解的过程[8]。基于MIVM的BP神经网络优化算法模型如图 2所示，其本质是优化BP神经网络的权值和阈值。
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图 2 BP神经网络优化算法模型 Fig. 2 BP Neural Network Optimization Model |
初始种群中的每个个体都包含BP神经网络所有权值和阈值，染色体结构如图 3所示。染色体基因位编码方法为实数编码，每个个体均为实数串，由输入层与隐含层连接权值、隐含层阈值、隐含层与输出层连接权值以及输出层阈值4部分组成。
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图 3 染色体结构示意图 Fig. 3 Chromosome structure sketch |
染色体的长度为：in×hn+hn+hn×on+on。单个个体的形成过程如下。
首先根据经验确定输出层对应的分子对位能相互作用参数(Bij，Bji)值范围，以此为依据随机生成一定数量的Bij和Bji作为输出值，以Bij和Bji为基础，再由MIVM中的计算式(2)和(3)求取组元i，j的无限稀活度系数ri0，rj0。
| $ r_i^0 = 1 - \ln \left( {\frac{{{V_{mj}}{B_{ji}}}}{{{V_{mi}}}}} \right) - \frac{{{V_{mi}}{B_{ij}}}}{{{V_{mj}}}} - \frac{1}{2}\left( {{Z_i}\ln {B_{ji}} + {Z_j}{B_{ij}}\ln {B_{ij}}} \right), $ | (2) |
| $ r_j^0 = 1 - \ln \left( {\frac{{{V_{mi}}{B_{ij}}}}{{{V_{mj}}}}} \right) - \frac{{{V_{mj}}{B_{ji}}}}{{{V_{mi}}}} - \frac{1}{2}\left( {{Z_j}\ln {B_{ij}} + {Z_i}{B_{ji}}\ln {B_{ji}}} \right), $ | (3) |
式中：Vmi，Vmj为组元i，j的摩尔体积，m3/mol；Bij，Bji值为i-j，j-i分子对位能相互作用参数；Zi，Zj为分子i，j的第一配位层的配位数。
当xi，xj (xi，xj为组元i、j的摩尔分数)分别有9个时，对应的输入节点数为18个。
其次以输入数据和输出数据作为训练数据，训练BP神经网络，在训练过程中根据网络预测误差调整网络的权值和阈值，并将训练后的权值和阈值赋予个体的染色体，从而得到种群个体，如此反复直至种群个体达到设定规模完成种群初始化。
2.2 适应度函数设计的BP神经网络模型的主要功能是由有限的无限稀活度系数实验值得到其分子对位能相互作用参数(Bij，Bji)。模型的精度是由无限稀活度系数的实验值与式(2)(3)计算出的理论值的偏差确定。适应度函数如式(4)所示，适应度值f越小模型精度越高。
| $ f = \frac{{100 \times \left[ {abs\left( {r_{i\left( {\rm{E}} \right)}^0 - r_{i({\rm{C}})}^0} \right) + \times abs\left( {r_{j\left( {\rm{E}} \right)}^0 - r_{j\left( {\rm{C}} \right)}^0} \right)} \right]}}{{abs\left( {r_{i\left( {\rm{E}} \right)}^0} \right) + \times abs\left( {r_{j\left( {\rm{E}} \right)}^0} \right)}}, $ | (4) |
式中：ri(E)0，rj(E)0分别为溶液中组元i，j的无限稀活度系数实验值；ri(C)0，rj(C)0分别为溶液中组元i，j的无限稀活度系数计算值。
2.3 遗传操作1) 选择操作。以每个个体适应度为基础，采用轮盘赌法进行选择，操作过程为：对上代群体中所有个体的适应度进行累加得适应度之和∑f；根据各个体的适应度值的大小，将各个体与[0，∑f]上某区域建立对应关系；在[0，∑f]范围内产生一个随机数；随机数所在区域的个体被选择。其实质是适应度大的个体被选择作为下一代个体的概率大。
2) 交叉操作。交叉采用实数交叉法，第k个染色ak和第l个染色体al在t位的交叉操作方法如式(5)所示，式中，b是[0, 1]间的随机数。
| $ \left\{ {\begin{array}{*{20}{l}} {{a_{kt}} = {a_{kt}}\left( {1 - b} \right) + {a_{lt}}b,}\\ {{a_{lt}} = {a_{lt}}\left( {1 - b} \right) + {a_{kt}}b。} \end{array}} \right. $ | (5) |
3) 变异操作。采用实数变异操作法，当对s个个体的第t个基因ast进行变异时操作方法如式(6)所示。
| $ {a_{st}} = \left\{ {\begin{array}{*{20}{c}} {{a_{st}} + \left( {{a_{st}} - {a_{\max }}} \right) \times f(g)\quad {\lambda _2} > 0.5};\\ {{a_{st}} + \left( {{a_{\max }} - {a_{st}}} \right) \times f(g)\quad {\lambda _2} \le 0.5};\\ {f(g) = {\lambda _2}{(^1} - )2。} \end{array}} \right. $ | (6) |
式中：amax为基因ast的上界；amin为基因ast的下界；g为当前迭代次数；Gmax为最大进化次数；λ2是[0, 1]间的随机数。
4) 迭代终止。遗传操作以世代进化次数达到规定值作为终止条件。达到终止条件后取适应度最小的染色体基因位对应值作为神经网络的权值和阈值，从而完成神经网络优化。在此神经网络模型中输入活度实验值，得到Bij，Bji；利用式(7)(8)计算出不同浓度下合金中组元i，j的活度值ai，aj。
| $ {a_i} = {x_i}\exp \left\{ {\ln \left( {\frac{{{V_{mi}}}}{{{x_i}{V_{mi}} + {x_j}{V_{mj}}{B_{ji}}}}} \right) + {x_j}\left( {\begin{array}{*{20}{c}} {\frac{{{V_{mj}}{B_{ji}}}}{{{x_i}{V_{mi}} + {x_j}{V_{mj}}{B_{ji}}}}}\\ { - \frac{{{V_{mi}}{B_{ij}}}}{{{x_j}{V_{mj}} + {x_i}{V_{mi}}{B_{ij}}}}} \end{array}} \right) - \frac{{x_j^2}}{2}\left( {\frac{{{Z_i}B_{ji}^2\ln {B_{ji}}}}{{{{\left( {{x_i} + {x_j}{B_{ji}}} \right)}^2}}} + \frac{{{Z_j}{B_{ij}}\ln {B_{ij}}}}{{{{\left( {{x_j} + {x_i}{B_{ij}}} \right)}^2}}}} \right)} \right\}, $ | (7) |
| $ {a_j} = {x_j}\exp \left\{ {\ln \left( {\frac{{{V_{mj}}}}{{{x_j}{V_{mj}} + {x_i}{V_{mi}}{B_{ij}}}}} \right) + {x_i}\left( {\begin{array}{*{20}{c}} {\frac{{{V_{mi}}{B_{ij}}}}{{{x_j}{V_{mj}} + {x_i}{V_{mi}}{B_{ij}}}}}\\ { - \frac{{{V_{mj}}{B_{ji}}}}{{{x_i}{V_{mi}} + {x_j}{V_{mj}}{B_{ji}}}}} \end{array}} \right) - \frac{{x_i^2}}{2}\left( {\frac{{{Z_i}B_{ij}^2\ln {B_{ij}}}}{{{{\left( {{x_j} + {x_i}{B_{ij}}} \right)}^2}}} + \frac{{{Z_i}{B_{j1}}\ln {B_{ji}}}}{{{{\left( {{x_i} + {x_j}{B_{ji}}} \right)}^2}}}} \right)} \right\}。$ | (8) |
为验证上述模型和算法的实用性，利用Matlab软件按图 2编程计算Pb-Bi，Sn-Bi，Sn-Pb，Fe-Cu溶液中组元活度。Pb-Bi中组元活度计算操作过程如下。
输入初始参数：Pb摩尔体积(vmi)为0.963 3×10-5 m3/mol，Bi摩尔体积(vmj)为2.118 0×10-5m3/mol，Pb配位数(zi)为8.944，Bi配位数(zj)为8.987，Pb无限稀活度系数实验值(ri(E)0)为0.467，Bi无限稀活度系数实验值(rj(E)0)为0.49[17-18]。
BP神经网络的拓扑结构为18-6-2三层结构，其中输入层有18个节点，隐含层有6个节点，输出层有2点，共有18×6+6×2=120个权值，6+2=8个阈值，设置染色体个体编码的长度为120+8=128。
依据经验，随机生成4 000对在[0, 2]间的Bij和Bji作为输出值。对应每对Bij和Bji值，分别取Bi的摩尔分数(xi)为[0.1, 0.2, …, 0.9]，Pb的摩尔分数(xj)为[0.1, 0.2, …, 0.9]，由式(2)(3)计算得到18个值，作为一组输入向量，共计获得4 000组输入向量。以这些数据训练BP神经网络，训练时设置最大训练次数为20，训练精度为0.000 1，学习率为0.1；训练完成后的网络权值和阈值赋予个体的染色体，从而得到种群一个个体，每个个体对应一个神经元网络，并计算个体的适应度，如此反复直至个体达到种群的规模，种群规模取值为40。
个体适应度计算以Pb-Bi的无限稀活度系数实验数据为测试数据，利用个体对应的神经元网络得到Bij，Bji；再用公式(4)计算得到适应度值。
种群的选择依据适应度的大小采用轮盘赌法；种群交叉采用实数交叉法，交叉概率选择为0.3；种群变异采用实数变异操作法，变异概率选择0.1；迭代终止代数取100。
迭代计算过程如图 4所示。迭代完成后得到优化的神经网络，优化得到的神经网络的权值和阈值见表 1。由图 4可见，进化迭代64次后适应度函数数据收敛于2.4%。
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图 4 迭代计算过程 Fig. 4 Iterative computing process |
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表 1 神经网络的权值和阈值 Table 1 Weights and thresholds values of neural networks |
基于MIVM优化完成的神经网络，通过神经网络模型计算得到Pb-Bi二元合金溶液的Bij=1.037, Bji=1.095；然后利用式(7)(8)计算Pb，Bi活度理论值，并按式(9)(10)计算活度理论值与实验值之间的平均相对误差(Ri)和平均绝对误差(Ai)，以判断基于MIVM的BP神经网络模型预测Pb-Bi合金溶液中组元活度的效果。
| $ {R_i} = \pm \frac{1}{y}\sum\limits_{i = 1}^y {\left| {\frac{{{a_{i\left( {\rm{C}} \right)}} - {a_{i\left( {\rm{E}} \right)}}}}{{{a_{i\left( {\rm{E}} \right)}}}}} \right|} , $ | (9) |
| $ {A_i} = \pm \frac{1}{y}\sum\limits_{i = 1}^y {\left| {{a_{i\left( {\rm{C}} \right)}} - {a_{i\left( {\rm{E}} \right)}}} \right|} , $ | (10) |
式中：ai(C)，aj(E)分别为组元i的活度计算值和实验值；y为组元i的活度实验测定次数。
计算结果列入表 2、图 5中。其余二元合金溶液的Bij和Bji及组元活度计算类似上述过程，结果列入表 2、图 6~8中。
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表 2 二元合金的Bij，Bji及组元活度预测的相对误差和绝对误差 Table 2 Bij and Bji of binary alloy and relative and absolute error between predicted and experimental value of activity |
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图 5 900 K下Pb-Bi合金中组元活度计算值与实验值对比 Fig. 5 Comparison of calculation and measured values of activity of components in Pb-Bi liquid alloys at 900 K |
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图 6 700 K下Sn-Bi合金中组元活度计算值与实测值对比 Fig. 6 Comparison of calculated and measured values of activity of components in Sn-Bi liquid alloys at 700 K |
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图 7 1 050 K下Sn-Pb合金中组元活度计算值与实验值对比 Fig. 7 Comparison of calculated and measured values of activity of components in Sn-Pb liquid alloys at 1 050 K |
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图 8 1 873 K下Fe-Cu合金中组元活度计算值与实验值对比 Fig. 8 Comparison of calculated and measured values of activity of components in Fe-Cu liquid alloys at 1 873 K |
由表 2可知，Pb-Bi，Sn-Bi，Sn-Pb，Fe-Cu合金中组元活度理论值和实验值间的平均相对误差为0.55%~3.76%，低于4.00%，绝对误差为0.003~ 0.772，能满足工程计算要求。
4 结论1) 针对MIVM模型预测合金溶液中组元活度时模型中的Bij，Bji求取困难问题，依据神经网络系统思想，设计了BP 3层神经网络模型。输入层中种群初始化的拓扑结构设计4层、18个输入节点。隐含层中采用合金中组元无限稀活度系数的计算值与实验测定值之间的偏差为适应度函数。
2) 遗传操作中，依据适应度大小采用轮盘赌法、实数交叉法、实数变异法。交叉概率0.3、变异概率0.1、迭代终止代数100次条件下，适应度函数具有良好的收敛性，最小值为2.4%。
3) 以Pb-Bi，Sn-Bi，Sn-Pb，Fe-Cu为例，使用设计的基于MIVM的BP 3层神经网络模型计算了Pb-Bi，Sn-Bi，Sn-Pb，Fe-Cu合金溶液的参数Bij，Bji值，并预测了组元活度，预测值与实验值间的平均相对误差为0.55%~3.76%、绝对误差为0.003~0.772。表明所设计的基于MIVM的BP 3层神经网络模型可合理有效便捷求解热力学参数Bij，Bji，以及溶液中组元的活度。
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